周江/何章兴AEM: 聚多巴胺层通过快速去溶剂化+离子限制双重稳定锌负极

金属锌被认为是水系锌离子电池（AZIB）的有前途的负极候选者，然而枝晶和副产物的形成严重降低了其可逆性和实际寿命。

在此，中南大学周江教授、华北理工大学何章兴教授及日本国立材料科学研究所Shude Liu等人在Zn负极表面构建了聚多巴胺（PDA）层，具有快速去溶剂化和离子限制的双重作用以实现高效的AZIB。具体而言，作者通过开发一种简便的刮刀法在锌负极表面设计了一个均匀的PDA层（Zn@PDA），其中Zn@PDA上的极性官能团（N-H和O-H）显著提高了Zn负极表面的润湿性并加速Zn²⁺的转移动力学。

DFT计算和实验结果证明，这些官能团在一定程度上可通过快速去溶剂化来减少Zn²⁺周围的水分子，有利于加速动力学并防止H₂O分解产生氢气的演化。此外，PDA层对Zn²⁺的沉积具有离子限制作用，可为均匀沉积层的形成提供基础。

图1. PDA涂层在Zn负极上的机理示意图

因此，与裸锌相比，Zn@PDA在 2.0 mA cm^-2下表现出显著改善的Zn²⁺沉积动力学（成核电位仅为32.6 mV，而裸锌为50.2 mV），具有无枝晶表面和可忽略不计的副产物形成。具有PDA涂层的Zn负极表现出比Zn箔（0.27 mA cm^-2）更低的腐蚀电流（0.084 mA cm^-2），这表明 PDA 涂层改善了腐蚀行为。甚至，Zn@PDA//MnO₂电池在0.3 A g^-1下循环500次后的放电容量为138.4 mAh g^-1，即使在1.0 A g^-1的高电流密度下也表现出良好的1000次循环的稳定性能。

此外，Zn@PDA//MnO₂电池在不同电流密度下均显示出比裸 Zn//MnO₂电池更高的放电容量，这可能是因为PDA涂层限制了枝晶的生长并降低了界面电阻，从而获得了高倍率性能。总之，这些结果证明了PDA涂层调节枝晶和副反应的有效性。

图2. Zn@PDA//MnO₂电池的电化学性能

Stabling Zinc Metal Anode with Polydopamine Regulation through Dual Effects of Fast Desolvation and Ion Confinement, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203523

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