周光敏AM：具有原位人工SEI层+微通道的3D框架用于稳定锂金属负极

目前，锂金属负极以其高理论容量和低还原电位被公认为最有前途的负极。然而，锂金属的主要缺点如高反应活性、大体积膨胀等可能导致枝晶生长和固体电解质界面（SEI）断裂，从而导致容量衰减、低库仑效率和安全等问题。

在此，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授等人报道合成了掺杂有S和N原子的结构化氧化石墨烯薄膜（SNGO）以构建由Li₃N和Li₂S组成的原位人工无机SEI层，从而解决枝晶生长和体积膨胀问题。首先，作者通过3D打印制备了带有微通道的GO薄膜。然后将其浸泡在硫脲溶液中，通过水热反应掺杂N和S元素。接下来，将获得的SNGO薄膜与熔融锂接触，其中锂自发扩散到GO层和微通道中并与N和S原子反应形成Li₃N和Li₂S。

研究表明，通过引入这种无机SEI层，界面Li⁺的传输得到了极大改善，并防止了传统有机SEI引起的锂损失和电解液消耗。此外，COMSOL仿真结果表明，通过3D打印技术制造的微通道进一步缩短了Li⁺的传输路径，并使电池中的热量和应力分布均匀。

图1. SNGO/Li负极中的锂沉积和剥离行为示意图

因此，SNGO/Li电极在150次循环中表现出94% 的高平均CE，而GO电极只能在不到40次循环中保持稳定的CE，然后由于死Li的形成而突然下降。此外，SNGO/Li负极与质量负载为8.5 mg cm^-2的NCM811正极配对组装的SNGO/Li||NCM811全电池在0.5 C时100次循环后可提供110 mAh g^-1的可逆容量且平均CE高达≈ 99%。相比之下，Li||NCM811电池的容量已下降至42 mAh g^-1。

甚至，N/P比为3.35（硫负载量为3.45 mg cm^-2，锂负载量为5 mg cm^-2）的SNGO/Li||SPAN电池在0.2 C下可提供1209 mAh g^-1的高初始容量，并在循环60 次后保持超过1064 mAh g^-1的高容量，而Li||SPAN电池只能工作不到10个循环。总之，这项工作为锂金属负极保护的SEI组件和Li主体结构设计铺平了道路。

图2. 基于SNGO/Li电极组装的全电池性能

3D Framework with Li₃N-Li₂S solid electrolyte interphase and fast ion transfer channels for stabilized lithium metal anode, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209028

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周光敏AM：具有原位人工SEI层+微通道的3D框架用于稳定锂金属负极

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