由于缺乏合适的电解液,目前的高能锂金属电池在安全性和使用寿命方面都受到了限制。
图1. NGPE的设计及其溶剂化结构的研究
悉尼科技大学汪国秀、清华大学深圳国际研究生院李宝华、周栋、巴伊兰大学Doron Aurbach、西班牙可替代能源合作研究中心Michel Armand等报告了一种优化醚基电解液的多功能策略,在改善电极兼容性的同时消除了其安全性问题。
具体而言,该策略展示了氟化助溶剂和丁烯氧基环三磷苯(BCPN)单体凝胶化处理的协同作用。
研究发现,添加含氟助溶剂不仅能降低电解液的易燃性,还能定制锂离子的溶剂化鞘,提高电解液的氧化稳定性。
此外,与现有的凝胶聚合物电解质相比,高交联度的BCPN基聚合物基质不仅避免了离子传导的重大阻碍,还消除了火灾和电解液泄漏的安全风险。此外,聚合后残留的少量BCPN单体可作为高效的正极电解质界面形成添加剂,进一步抑制正极上的电解质氧化分解,防止锂金属电池中层状过渡金属氧化物正极的结构劣化。
图2. 电解质与电极之间的界面兼容性
利用这种设计理念,基于可燃醚溶剂的凝胶聚合物电解质系统可轻松表现出足够的离子电导率(约1.12 mS cm-1)、高氧化稳定性(对Li/Li+的氧化电压可达约 5.25 V)、在锂金属负极上良好的SEI形成能力(平均锂沉积/剥离库仑效率为 99.6%)和卓越的安全特性(即不易燃和不泄漏)。
此外,准固态锂Li| |NCM811电池具有稳定的长期循环(300次循环后容量保持率超过88%)、优异的低温和抗压性能以及耐滥用特性(即在变形和过充电条件下稳定供电)。这项工作的发现为高能锂金属电池在恶劣工作条件下的有效运行迈出了重要一步。
图3. 扣式全电池性能
Designing phosphazene-derivative electrolyte matrices to enable high-voltage lithium metal batteries for extreme working conditions. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01339-z
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