JACS：多相催化剂作为控制氧燃料可充电电池中电化学沉淀物形状的功能基质

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JACS：多相催化剂作为控制氧燃料可充电电池中电化学沉淀物形状的功能基质
锂空电池的理论能量密度超过了现有的所有电池，有望成为未来储能领域最杰出的候选者。但是，绝缘不溶性放电产物(过氧化理:Li2O2)限制了其实际应用。基于电子结构和界面电荷转移的传统催化剂设计无法克服Li2O2的这些限制。
JACS：多相催化剂作为控制氧燃料可充电电池中电化学沉淀物形状的功能基质
在此，韩国高丽大学Yong-Mook Kang教授、Stefan Ringe等人重新审视了异相催化剂作为底物在调节Li2O2生长和固/适反应界面形成中的作用，同时证明可控的固体/固体界面结构设计是超越固有电子结构的关键性参数。此外，该工作中的Cu2O衬底可诱导Pd原子的均匀沉积，导致Li2O2可控生长进而解决了催化剂质量和电荷输运的限制。
JACS：多相催化剂作为控制氧燃料可充电电池中电化学沉淀物形状的功能基质
图1.多相催化剂的结构
具体而言，该工作阐明从金属/氧化物复合材料到放电产物/电极的可控固/固界面对调节反应过程的重要性。通过量子化学计算发现制备的Cu2O八面体上的六边形表面氧环锚定Pd，使其沿氧化物载体表面均匀分散。
这种连续的固/固界面不仅使表面活性最大化，促进了界面电荷转移而且调节了固体放电产物的生长行为，诱导Li2O2定向和各向异性片状生长。与随机生长的Li2O2相比，催化剂诱导的Li2O2片有助于实现80%以上的效率和超过8000mAh/g的大放电容量，并减轻电化学/机械应力。总之，该工作为催化剂的微观结构设计铺平了道路。
JACS：多相催化剂作为控制氧燃料可充电电池中电化学沉淀物形状的功能基质
图2. Li-O2电池在不同多相催化剂上的反应过程
Heterogeneous Catalyst as a Functional Substrate Governing the Shape of Electrochemical Precipitates in Oxygen-Fueled Rechargeable Batteries, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1002/anie.202307365

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