物理所Nature子刊：硫化物固体电解质实现长循环全固态Li-In||TiS2电池

无机硫化物固态电解质，特别是Li₆PS₅X（X = Cl、Br、I），由于其高离子电导率和低成本，被认为是开发全固态电池的可行材料。然而，这类固态电解质在潮湿空气环境中存在结构和化学不稳定的问题，并且缺乏与层状氧化物正极活性材料的相容性。

在此，中科院物理所吴凡教授、李泓教授等人合成并系统研究了一类锂离子导体Li_6+xM_xAs_1-xS₅I(M=Si, Sn)，制备了一种多功能硫化物电解质LASI-80Si。通过调整Si⁴⁺取代As⁵⁺的含量，在25°C下，LASI-80Si颗粒的离子电导率达到了10.4 mS cm⁻¹，活化能为0.20 eV。研究表明，额外的Li⁺离子占据了LASI-80Si的高能位点，激活了笼内协同迁移和低能垒的笼间迁移途径。

图1. 离子传导机理的模拟研究

具体而言，由于LiI和Li₂S功能相的强吸湿性以及LASI-80Si的软酸As⁵⁺与S²⁻的紧密结合，LASI-80Si在空气稳定性方面比LPSI和LPSC表现出更好的稳定性，因此产生的H₂S气体更少，晶体结构更稳定。尽管LASI-80Si的氧化稳定性有限，但当与锂离子负极和金属硫化物正极(即TiS₂)耦合时，该电池表现出优异的循环稳定性(在2.44 mA cm^-2下循环62,500次)。

此外，LASI-80Si的超离子导电性、界面钝化效应和电化学Li⁺补充功能使基于TiS₂的ASSB具有高初始CE(0.76 mA cm⁻²时99.06%)、长循环寿命(0.76 mA cm⁻²时1000次和2.44 mA cm⁻²时62500次)、高倍率容量(24.45 mA cm⁻²)、高面积载量(44.56 mg cm⁻²)和高面积容量(9.26 mAh cm⁻²)。

图2. 倍率性能和高质量负载电池性能

Realizing long-cycling all-solid-state Li-In||TiS2 batteries using Li6+xMxAs1-xS5I (M=Si, Sn) sulfide solid electrolytes, Nature Communications 2023 DOI:10.1038/s41467-023-39686-w

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物理所Nature子刊：硫化物固体电解质实现长循环全固态Li-In||TiS2电池

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