中南大学吴飞翔Nature子刊:钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

中南大学吴飞翔Nature子刊:钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

传统的弱酸性锌离子电池(ZIBs)电解质存在许多问题,如不良的副反应、Zn枝晶生长不均匀,导致库仑效率低、比容量低、、循环稳定性差。

基于此,中南大学吴飞翔教授等人报道了一种水性致密电解质,即在常规的水性电解质中加入钙钛矿SrTiO3粉末,以实现高性能的水系ZIBs。测试结果表明,该致密电解质在Zn/Ti半电池中表现出超过1000次循环的超长循环稳定性。此外,在扩大的电压范围下,在1 A g−1下循环500次后,致密的电解质使Zn/MnO2电池具有328.2 mAh g−1的高比容量。

中南大学吴飞翔Nature子刊:钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

DFT计算结果表明,Zn(002)平面不仅可抑制枝晶生长,还可抑制HER,减少表面腐蚀。计算出的H吸附自由能反映了热中性吸附,表明HER具有较高的活性。Pt(111)的自由能为-0.16 eV,非常接近热中性,容易发生HER。Zn(101)、Zn(100)和Zn(002)的自由能分别为0.43、0.72和1.13 eV,说明Zn(002)不利于H原子吸附,有效抑制HER。

值得注意的是,Zn在Zn(101)和(100)平面上比在Zn(002)平面上更容易沉积,因为Zn原子在(002)的吸附能明显高于其他两个晶体平面,表明致密化的电解质可以改变锌的吸附行为,暴露更多的(002)晶体平面。

中南大学吴飞翔Nature子刊:钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

此外,Zn(002)还具有优异的耐蚀性。从Zn平面上剥离Zn原子的废能计算表明,Zn(002)需要的最高能量为1.84 eV。较高的触发能量表明Zn原子之间的内部吸引力更大。因此,Zn(002)平面具有很强的化学键以抑制腐蚀。对比其他两个平面,Zn(002)平面的能量最高,为-1.26 eV,表明Zn(002)具有很大的潜力来减少溶剂化水分子产生的副产物。

中南大学吴飞翔Nature子刊:钙钛矿SrTiO3致密化的水性电解质助力高电压ZIBs

An aqueous electrolyte densified by perovskite SrTiO3 enabling high-voltage zinc-ion batteries. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-40462-z.

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