厦大JACS：亚单层SbOx起大作用，显著提升PtPb/Pt对甲酸直接氧化的催化活性

直接甲酸燃料电池(DFAFC)具有能量密度高、氧化动力学快、燃料交叉温和、可用性广等优点，被认为是一种很有前途的能源装置。然而，对于其阳极甲酸氧化反应(FAOR)，大多数报道的铂(Pt)基催化剂存在质量活性低和抗中毒能力差的问题。

此外，反应过程中生成的一氧化碳由于与Pt具有较强的结合能力，占据了Pt基催化剂的活性中心，直接导致了Pt基催化剂的失活。因此，开发活性高、稳定性好、抗中毒的铂基催化剂是提高FAOR效率、促进DFAFC实际应用的关键。

近日，厦门大学卜令正和黄小青等在金属间化合物Pt-Pb/Pt纳米片表面构建了亚单层氧化锑催化剂(PtPb/Pt@sub-SbO_x NP)用于增强FAOR。表面亚单层SbO_x与金属间化合物的结合使得它们表现出优异的FAOR性能: PtPb/Pt@sub-SbO_x纳米粒子的FAOR比活性和质量活性(28.7 mA cm^-2和7.2 A mg_Pt^-1)分别比商业Pt/C高151和60倍；

此外，该催化剂在恒定电压下连续运行7000秒后仍然保持最高的电流，并且经过稳定性测试后，其结构没有发生明显变化，表明PtPb/Pt@sub-SbO_x NP具有优异的稳定性。

相应的XPS和XAS结果共同表明，亚单层SbO_x能有效地影响Pt的局部配位环境，电子从Pb和Sb向Pt的转移和连续Pt中心的还原促进了HCOOH的直接脱氢；同时，更活跃的Pt位点的产生极大地提高了FAOR的性能。此外，原位红外光谱和对甲酸氧化过程的动力学研究进一步证实了亚单层SbO_x能够抑制CO的生成并促进脱氢过程，进一步增强了PtPb/Pt@sub-SbO_x NPs的FAOR性能。

总的来说，该项研究证明，通过在金属间化合物表面构建亚单层结构能够有效提升FAOR性能，这为开发先进的FAOR催化剂提供了指导。

Sub-Monolayer SbO_x on PtPb/Pt Nanoplate Boosts Direct Formic Acid Oxidation Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04580

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