黄云辉/韩建涛/方淳EnSM：设计稳定正极-电解质界面实现耐用、安全的锂离子电池

LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM)和LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂ (NCA)等富镍层状锂过渡金属氧化物是下一代长续航里程电动汽车用锂离子电池中最有前途的候选材料之一。然而，在实际应用中，长期循环中存在的容量衰减和较差的安全性能等问题仍亟待解决。普遍认为构建稳定的正极-电解质界面(CEI)是提升材料循环稳定性和安全性的有效策略。然而，CEI往往会遭受电解液中碳酸酯电化学氧化分解所产生的自由基(如·CH₃、·OCH₃和·OCH=CH₂等)和循环中从材料晶格表面逸出的活性氧族物质的持续攻击，从而表现得极不稳定。

CEI的这种不稳定性会导致材料结构退化和阻抗增加等一系列灾难性后果，从而使材料的电化学性能和安全性能急剧下降。因此，迫切需要合理的表界面设计，构建稳定、坚固而均匀的CEI结构以解决循环稳定性和安全性的挑战。

在此，华中科技大学黄云辉教授、韩建涛教授和方淳副教授等人将受阻胺类光稳定剂应用于表界面设计，在三元NCM811表面构建了一层保护性的抗氧化层以提升NCM的循环稳定性和安全性。得益于受阻胺类物质对自由基和单线氧的清除作用，因此NCM811表面形成一层稳定的超薄、均匀且致密的CEI，同时抑制了材料在循环中的表面和体相的结构退化。

因此，改进后的NCM展现出优异的性能，在全电池中循环1000圈后，容量保持率高达92%，此外，自生热起始温度T1也从75.2 ℃显著提升到了114.2 ℃。

图1. NCM-AA1的电化学性能

总之，该工作在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM）颗粒的表面构建了抗氧化层。研究表明，抗氧化层通过清除自由基和单线态氧来稳定材料的本体和表面结构，导致更少的界面副反应、更少的活性氧释放和抑制不可逆的岩盐相变。因此，改性的NCM具有卓越的电化学性能，即使在全电池中循环1000次后，仍能保持92.0%的容量。

此外，由于稳定表面的构建和活性氧物种的消除，还可以实现更少的气体释放和更好的热性能。因此，该工作在表面构建化学阻挡层的新策略不仅有效地提高了界面的结构稳定性，而且为氧气引起的热失控提供了可能的解决方案。

图2. NCM-AA1正极的本体结构稳定性

Antioxidant layer enables chemically stable cathode-electrolyte interface towards durable and safe Li-ion batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102872

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黄云辉/韩建涛/方淳EnSM：设计稳定正极-电解质界面实现耐用、安全的锂离子电池

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