EES：利用多尺度模拟实验串联分析，揭示CO2RR金属-聚合物催化剂中电化学相互作用

电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)是一种减少化石能源消耗和缓解环境问题的有效手段。最近的研究主要集中在在催化反应界面上使用高反应性材料来促进CO₂RR。其中，聚合物在催化剂设计中起着关键的作用，其能够稳定阴极上的金属纳米颗粒以及提高CO₂RR的选择性。

然而，由于缺乏催化过程中阴极表面结构修饰对催化过程变化影响的定量分析，金属与聚合物之间的电化学相互作用仍然不清楚，这阻碍了金属-聚合物材料的合理设计。

基于此，康涅狄格大学Baikun Li课题组研究了聚合物与阴极的物理结合对表面极性、中间吸附和反应能垒的影响。

具体而言，研究人员报道了一个独特的、全面的多尺度模拟实验串联研究，证明了金属聚合物阴极表面极性的结构诱导结晶，改变了CO₂RR界面过程和CO₂/阳离子分布，并且通过改变吸附过程的同时影响物质和电子传递。

研究人员选择聚四氟乙烯(PTFE)作为模型聚合物，以尽量减少离子通量干扰，因为PTFE的结构表现出独特的物理化学性能；并且通过使用聚四氟乙烯，确保了观察的完整性，使得能够精确分析聚合物物理结合对CO₂RR的性能和选择性的影响。此外，对PTFE-Cu复合物进行了多尺度模拟-实验串联分析，以确定其传质和电荷转移过程。

研究表明，由于阴极表面H⁺/CO₂吸附的再分布，直接传质交替和间接电荷转移引起的表面反应机理发生了变化。具体而言，在加入PTFE后，催化剂上CO₂(从−0.31 eV到−0.38 eV)和涉及CH₄产生的关键中间体(从−1.56 eV到−1.63 eV)的结合能显着增强；当引入10% PTFE时，表面电荷比引入纯铜时减少了29.9%。这种结合能的增加和表面电荷的减少强化了CO₂的还原过程，改变了CO₂RR途径，最终使CH₄的平均产量提高了10%。

总的来说，该项工作通过定量分析，证明了聚合物粘合剂(如聚四氟乙烯)能够影响阴极表面反应过程，揭示了与聚合物粘合剂相关的表面反应动力学对催化剂性能的作用，为未来CO₂RR阴极材料的设计提供了思路。

Deciphering Electrochemical Interactions in Metal-polymer Catalysts for CO₂Reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01647A

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