哈工大Nature子刊：H2O2产率达9.68 mol g-1 h-1！CoIn-N-C用于催化酸性ORR生产H2O2

过氧化氢(H₂O₂)是一种重要的绿色氧化剂，广泛应用于纸浆/纺织品漂白、废水处理、化学合成和消毒。然而，传统的蒽醌法制H₂O₂会消耗大量能量，并且不环保，因为需要大量的有毒有机溶剂。酸性条件下电化学双电子氧还原反应(2e⁻ORR)生产H₂O₂是一种具有发展的方法，其具有反应条件温和、绿色环保、与可持续经济发展完全兼容等优点。

然而，目前开发的催化剂，包括贵金属催化剂(如PtHg/PtAu合金)和非贵金属碳基催化剂，对酸性2e⁻ORR表现出较差的活性和选择性。此外，阴极催化剂极化程度的增加甚至会降低其对H₂O₂的选择性，从而进一步降低H₂O₂电解槽的整体能量转换效率。

基于此，哈尔滨工业大学杜春雨和韩国康等制备了一种在酸性介质中高效生产H₂O₂的CoIn-N-C双原子催化剂(DAC)。

密度泛函理论(DFT)计算和实验结果表明，在双原子CoIn催化剂中，与O具有亲和力的In原子引发了OH的吸附，这可以调控Co 3d轨道的价电子数和d带中心，优化了OH中间体在Co表面的成键，这种适度的OH吸附优化了CoIn-N-C的2e⁻ORR动力学，进而表现出优异的酸性H₂O₂生产活性。

性能测试结果显示，CoIn-N-C催化剂在0.65 V时表现出1.92 mA cm^-2的H₂O₂部分电流密度；在三相流动电池中，该催化剂在100 mA cm^-2大电流密度下的H₂O₂产率达到9.68 mol g^-1 h^-1。

此外，CoIn-N-C DAC在0.6 V至1.0 V的高电位范围内连续循环20000次后，其电流响应和H₂O₂产量没有发生明显变化，表明其具有优异的稳定性。

综上，该项工作证明了利用DAC中的电子相互作用有效地操纵ORR反应动力学的可能性，为合理设计具有靶向活性和选择性的2e^–ORR活性位点提供了思路。

CoIn Dual-atom Catalyst for Hydrogen Peroxide Production via Oxygen Reduction Reaction in Acid. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40467-8

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哈工大Nature子刊：H2O2产率达9.68 mol g-1 h-1！CoIn-N-C用于催化酸性ORR生产H2O2

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