​Nature子刊：阳离子氟化电解质助力实现高压锂金属电池稳定性

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​Nature子刊：阳离子氟化电解质助力实现高压锂金属电池稳定性
氟化物是电池抵抗电化学还原和氧化的一种关键成分。而通常情况下这些氟化物的前驱体必须预先储存在电解质成分中，并且需要在极端电位下才能生成。目前为止，氟的化学来源仅限于带负电荷的阴离子或氟化分子，它们存在于内亥姆霍兹电极层中，对相间化学的贡献是有限的。因此，设计一种具有富集但纳米级氟化物的界面，是未来高能量密度电池开发更好电解液的核心任务。
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在此，美国阿贡国家实验室Zhengcheng Zhang和美国陆军研究实验室许康研究员等人报道了一种结构中含有氟的阳离子1-甲基-1-丙基-3-氟吡咯烷，并首次探索了其对相间化学的贡献。此种在阳离子和阴离子中都携带氟的电解质带来了前所未有的相间化学反应，并在锂金属电池中表现出了优异的电池性能。
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图1. 电解质/电极相互作用的MD模拟
研究表明，本工作首次在高压锂金属电池中展示了氟化阳离子及其对界面化学的影响，氟化阳离子为锂负极和高镍正极上带来了独特的界面结构和随后的间相化学。并且通过优化亥姆霍兹内层阳离子浓度，可以减少氟化引起的强电极/阳离子表面相互作用，实现其最佳的相间贡献，从而获得4.6 V锂金属电池的高库仑效率、致密的Li沉积形貌和优异的循环稳定性。
具体而言，该电解质在锂金属电池中实现了优异的电池性能，包括高达99.98%的库仑效率，以及900小时的长循环性能。总的来说，这种氟化阳离子的策略能够延伸到锂以外的其他先进电池系统，所有这些系统都需要对高氟化界面进行动力学保护。
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图2. Li/Cu和Li/Li对称电池性能
A fluorinated cation introduces new interphasial chemistries to enable high-voltage lithium metal batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-38229-7

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