黄云辉/袁利霞AEM：弱溶解性电解液使稳定的锂金属电池成为可能

锂枝晶的生长阻碍了锂金属电池的商业应用。电解液在影响电极/电解液界面化学方面起着关键作用。传统的电解液采用强溶解性溶剂来溶解锂盐，形成富含有机物的固体电解质界面（SEI）。富含有机物的SEI的Li⁺导电性和机械强度都很差，所以衍生的SEI不能有效地抑制锂枝晶的生长。弱溶解性电解液（WSE）系统可以实现富无机的SEI，显示出与锂金属更好的兼容性。然而，WSE的设计规则并不明确。

图1. 强溶解性电解液和弱溶解性电解液的示意图

华中科技大学黄云辉、袁利霞等设计了四种”4S”（单盐和单溶剂）WSE来研究界面化学。具体而言，作者采用四种不同的醚，DME、2-MeTHF、THP和1,4-DX，来构建”4S”WSE，并系统地分析了溶剂化结构以及它们与SEI结构的关系。结果发现，DME（典型的线性醚）在四种醚中具有最强的溶解能力，不适合作为WSE的溶剂；2-MeTHF、THP和1,4-DX（环状醚）可以作为弱溶解的溶剂。

其中，THP在锂金属电池体系中的表现最好。THP具有环状对称结构，降低了C-O-C键中O原子的电子密度，导致分子的溶解能力降低。因此，阴离子可以更多地参与溶剂化壳，在锂金属上产生富LiF的SEI。

图2. 不同溶剂对锂沉积的影响

因此，使用基于THP的电解液的Li/Cu半电池显示出很高的库仑效率（99.2%）和超过720次循环的卓越循环稳定性。即使在苛刻的测试条件下（10 mg cm^-2的磷酸铁锂（LFP）和20 μm的锂箔），LFP/锂软包电池在140次循环后也表现出85%的高容量保持率。

此外，为深入了解SEI结构，ReaxFF MD被用来分析锂金属负极和电解液之间的SEI形成。通过使用优化的Connolly探针方法，显示了SEI的关键特征（厚度、孔隙率、孔隙体积）。这项研究为弥合分子热力学和界面化学的差距提供了一条弱溶解性电解液的设计路线。

图3. 锂铜电池和软包电池性能

Eco-Friendly Tetrahydropyran Enables Weakly Solvating “4S” Electrolytes for Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301477

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黄云辉/袁利霞AEM：弱溶解性电解液使稳定的锂金属电池成为可能

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