潘洪革/刘永锋/方方Adv. Sci.:三组分全无机物固态电解质助力高稳定固态锂电

潘洪革/刘永锋/方方Adv. Sci.:三组分全无机物固态电解质助力高稳定固态锂电
石榴石型氧化物Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)具有卓越的离子传导性和对锂金属的良好稳定性,但需要高温烧结(≈1200℃),从而导致制备成本高、机械加工性差和界面阻力大。
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图1 材料制备及表征
浙江大学潘洪革、刘永锋、复旦大学方方等报告了一种由LLZTO-4LiBH4/xLi3BN2H8组成的新型高性能三组分复合固态电解质(CSE),它是通过球磨LLZTO-4LiBH4混合物,然后采用Li3BN2H8手工研磨制备的。由于Li3BN2H8在室温下具有较高的本征Li+离子电导率,且易于机械变形,因此在进一步提高室温离子电导率方面发挥了关键作用。
因此,通过冷压和120℃热处理(HT)制备的LLZTO-4LiBH4/Li3BN2H8 CSE颗粒在30℃时具有高达1.73×10-3 S cm-1的Li+离子电导率。这比在相同条件下制备的原始LLZTO电解质颗粒高出近六个数量级。计算出的锂离子转移数为0.9999,显著优于无机聚合物CSEs。
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图2 离子导电性能
此外,新的CSE具有一个宽的电化学窗口,最高可达6V(对Li+/Li)。受益于上述优势,三组分CSE使锂-锂对称电池在0.15 mA cm-2和30℃下稳定地循环1600小时,过电位相当低为30 mV。当用于Li|TiS2全电池时,实现了201 mAh g-1的高可逆容量,并在80次循环后保持98.5%,显示了卓越的实际应用潜力。
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图3 全电池性能
Synergized Tricomponent All-Inorganics Solid Electrolyte for Highly Stable Solid-State Li-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI:10.1002/advs.202207627

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