​Nature Energy：电压衰减可忽略的富锂层状氧化物正极

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​Nature Energy：电压衰减可忽略的富锂层状氧化物正极
富锂和富锰（LMR）层状氧化物具有低成本高容量的特点，是下一代锂离子电池的一类有前途的正极。然而，由于不稳定的Li2MnO3蜂窝状结构，在循环过程中电压大幅下降，仍然是其实际应用的一个障碍。
​Nature Energy：电压衰减可忽略的富锂层状氧化物正极
在此，香港城市大学深圳研究院刘奇教授，任洋教授、阿贡国家实验室Wenquan Lu、西北大学Christopher M. Wolverton等人设计并成功制备了一种过渡金属离子占据Li2MnO3层间锂位点的LMR正极材料（CH-LMR）。
具体而言，这些过渡金属离子经过特殊的O2结构原子堆叠，位于蜂窝结构中心锂离子的正上方或下方，作为“帽子”将氧离子固定在蜂窝锂的周围。
显微镜观察、散射表征和第一性原理计算证明该“帽子”稳定了蜂窝结构，并抑制了氧释放、阳离子迁移和结构衰退。因此，该“帽子”式富锂锰基正极材料循环过程中的电压衰减几乎可以忽略不计。
​Nature Energy：电压衰减可忽略的富锂层状氧化物正极
图1. CH-LMR正极材料的原位测试
总之，该工作成功合成了一种无钴LMR正极材料Li1.1(Ni0.21Mn0.65Al0.04)O2，其在循环过程中的电压衰减几乎可以忽略不计。
该材料具有TMs部分占据Li2MnO3组分层间Li位点的结构，且TMs位于蜂窝结构中Li原子正下方或上方的层间Li位点。
这种“帽子”式蜂窝结构确保了高电压下蜂窝结构的稳定性，并抑制氧释放、阳离子迁移和相变。这项研究有效解决了LMR正极材料长期存在的电压衰减难题，为开发锂离子电池高能量正极材料开辟了道路。
​Nature Energy：电压衰减可忽略的富锂层状氧化物正极
图2. 在离子交换过程中，层叠顺序从P2变为O2（或O4）
A Li-rich layered oxide cathode with negligible voltage decay, Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01289-6

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