​崔屹教授团队Nature Energy：高熵电解质助力锂金属电池实用化

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​崔屹教授团队Nature Energy：高熵电解质助力锂金属电池实用化
电解质工程对于提高电池性能至关重要，特别是对于锂金属电池。通过提高电极界面的电化学稳定性，能够大大提高循环性，但同时实现高离子电导率仍然具有挑战性。
​崔屹教授团队Nature Energy：高熵电解质助力锂金属电池实用化
在此，美国斯坦福大学崔屹教授团队报道了一种通过增加电解液分子多样性（即高熵电解质）来增强锂金属电池的电解液设计策略，从而构成了高熵电解。
结果发现，在弱溶剂化电解质中，熵效应减少了离子聚集，同时保留了富阴离子溶剂化结构。与传统的弱溶剂化电解质相比，具有较小尺寸团簇的电解质在离子电导率方面有两倍的提高，使得无负极LiNi0.6Mn0.2Co0.2(NMC622)||Cu软包电池在高电流密度2C(6.2 mA cm−2)下稳定循环。
本工作通过对三种不同的弱溶剂化电解质体系的性能改进，验证了该设计策略的有效性。
​崔屹教授团队Nature Energy：高熵电解质助力锂金属电池实用化
图2. 锂沉积形貌和界面性质
具体而言，该工作将高熵概念应用于弱溶剂化液态电解质，以提高离子传输能力，而不会影响高压正极和锂金属负极的稳定性。设计了通过增加分子多样性来增加溶剂化熵的高熵电解液（HEEs）。
通过一系列先进的表征技术，发现离子簇尺寸随着溶剂数量的增加而减小。这是由于较高的溶剂化熵驱动热力学平衡有利于锂-溶剂相互作用并抑制离子团聚，与低熵电解液（LEE）相比，具有较小离子簇的HEE具有更高的扩散率，这减轻了高倍率循环期间的浓度梯度，并允许更密集和更均匀的沉积形态。
最后，通过将其应用于氟化醚电解液和碳酸酯LHCE来证明HEE概念的通用性。提出增加分子多样性来调节溶剂化熵和调节介观溶剂化结构可以成为提高先进弱溶剂化电解质离子电导率的设计策略。
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图2. 应用更广泛的HEE系统的电化学性能
High-entropy electrolytes for practical lithium metal batteries, Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01280-1

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