AM：调节Fe-N界面上的活性氢吸附，增强电催化NO3−还原的稳定性

目前，水中NO₃⁻的过量积累扰乱了全球氮循环，造成饮用水资源中严重的硝酸盐污染，严重影响了公共卫生和自然生态系统。电催化硝酸根还原(NO₃⁻RR)技术由于能够去除有害硝酸盐和生产高附加值产物受到人们广泛的关注。

然而，催化剂耐久性差和竞争性析氢反应严重阻碍了NO₃⁻RR的实际应用。根据文献报道，电催化界面的设计显著地影响了电催化剂的固有催化活性。因此，了解电催化NO₃⁻RR反应的界面化学性质是设计高效催化剂的前提。

基于此，东华大学杨建平和上海师范大学张蝶青等通过聚多巴胺(PDA)修饰的Fe₂O₃原位硝化，合成了N掺杂碳涂层的水稻状Fe₂N催化剂(RL-Fe₂N@NC)，其能够有效电催化NO₃⁻还原为N₂。

结果表明，所制备的RL-Fe₂N@NC催化剂具有极高的NO₃⁻转化率(高达86%)，并且N₂的选择性接近100%；此外，由于RL-Fe₂N@NC具有耐腐蚀的Fe₂N核和牢固的的导电N掺杂碳壳，其还具有良好的长期催化稳定性(经过40个循环后的NO₃⁻去除率为第1个循环的82%)。

采用原位差分电化学质谱(DEMS)、电子自旋共振(ESR)和同位素标记法，以及密度泛函理论(DFT)计算表明，RL-Fe₂N@NC的高催化性能可以归因于其碳涂层和Fe物种电子结构的氮化调节，这增强了活性氢的吸附和利用，提高了含氮中间体的吸附和解吸，抑制了竞争性析氢反应的发生，提高了反应的选择性，从而表现出良好的电催化NO₃⁻RR性能。

总的来说，该项工作所提出的界面设计策略有助于进一步研究分析电催化NO₃⁻RR的界面化学行为，同时也能指导催化剂-界面设计的优化和推动NO₃⁻RR的实际应用。

Modulating the Active Hydrogen Adsorption on Fe-N Interface for Boosted Electrocatalytic Nitrate Reduction with Ultra-long Stability. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202304695