谷晓俊/楼雄文AM：相邻Co单原子调控的原子分散Fe位点用于高效氧还原反应

高效、稳定的氧还原反应(ORR)催化剂对于金属-空气电池和燃料电池技术的发展至关重要。通常，Pt基材料如Pt/C，由于其足够优异的反应动力学，被认为是最优异的ORR催化剂。然而，Pt的稀缺性和高成本限制了其大规模应用。

近年来，单原子催化剂(SACs)的出现为在原子水平上探索低成本的多相催化剂开辟了新的途径。与传统催化剂相比，SACs具有成本低、电子性能可调、原子利用效率高等独特优势，在各种电催化应用中，尤其是ORR具有很高的应用前景。

基于此，内蒙古大学谷晓俊和香港城市大学楼雄文(共同通讯)等人合理地设计和合成了锚定在N，P共掺杂碳空心纳米棒结构上的FeCo催化剂(FeCo-NPC)，该催化剂展现出了优异的ORR性能。

为了探究FeCo-NPC及其对比催化剂的电催化性能，本文在0.1 M KOH电解质中进行了电化学ORR测试。在O₂饱和的电解质中，FeCo-NPC的循环伏安(CV)曲线显示出了一个明确的阴极峰，其位置接近Pt/C，表明其具有一定的ORR催化能力。

此外，从线性扫描伏安(LSV)曲线可以看出，FeCo-NPC不仅表现出与Pt/C(E_onset=0.99 V_RHE)一样的高起始电位(E_onset=0.96 V_RHE)，而且还表现出更大的极限电流密度(5.9 mA cm^-2)，这甚至超过了Pt/C(5.4 mA cm^-2)。

更加具体的来说，具有良好ORR活性的FeCo-NPC，其半波电位(E_1/2)为0.83 V_RHE，在0.75 V_RHE时的动力学电流密度(J_k)为34.6 mA cm^-2，优于其对比催化剂(FeCo-NC，Fe-NPC和FeCo NPs-NPC)，也同时接近商业Pt/C的性能(E_1/2=0.84 V_RHE，J_k=36.7 mA cm^-2)。上述电化学结果表明，相对于完整的Fe单原子位点，引入独立的Co原子在提高FeCo-NPC的ORR活性方面起着关键作用。

总之，本文通过一种精心设计的植酸辅助模板原子化工艺，成功将原子分散的Fe和Co锚定在N，P共掺杂碳空心纳米棒结构上(FeCo-NPC)。电化学测试结果表明，制备的FeCo-NPC催化剂显著提高了ORR的电催化动力学，表现出较高的ORR半波电位和电流密度。

此外，电化学测试结果和密度泛函理论计算结果还表明，通过引入Co-N/P配位，可以有效地调控FeCo-NPC的电子结构，从而协同提高其热力学反应能，大大提高了FeCo-NPC的ORR活性。令人兴奋的是，由FeCo-NPC组装而成的锌-空气电池展示了良好的电池性能。综上所述，这项工作说明了两个不同原子之间的协同作用可以用来改善非均相催化剂的电催化活性和动力学，这也进一步促进了催化剂在能量储存和转换领域的实际应用。

Atomically Dispersed Fe Sites Regulated by Adjacent Single Co Atoms Anchored on N-P co-doped Carbon Structures for Highly Efficient Oxygen Reduction Reaction, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202306047.

https://doi.org/10.1002/adma.202306047.

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