邱介山/周伟东/李泓AEM：脉冲高温烧结制备高性能单晶高镍氧化物正极

对于目前锂离子电池中最主要的NCM正极而言，更高的镍含量带来更高的能量密度，但伴随着与电解液更严重的界面反应和更差的安全性能。单晶正极材料具有晶界少、密度高、循环过程中微裂纹抑制等优点，这些优点又抑制了界面副反应，从而提高了体积能量密度和安全性能。

在此，北京化工大学周伟东教授、邱介山教授及中科院物理所李泓研究员等人报道了一种脉冲高温烧结（PHTS）策略来制备超高镍单晶Li(Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05)O₂（记为SC-NCM90），该策略可产生明确的八面体颗粒且无需添加额外的助熔剂或改变当前的生产线。首先，作者通过将混合的(Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05)(OH)₂前体和LiOH在氧气流中于750 °C烧结8小时来制备NCM90样品（球形的二次颗粒，NCM90-SS）。在上述常规烧结过程中，在1000/1020/1040/1060 ℃下额外加入PHTS并焙烧1分钟可制得SC-NCM90。

与传统的NCM-SS材料相比，SC-NCM材料中晶界的消失和密度的增加有利于NCM-SS微裂纹的抑制和体积能量密度的提高。以1040 ℃处理1分钟制备的SC-NCM90为例，振实密度较NCM90-SS提高1/3，有利于缓和与电解液的界面反应，提高体积能量密度。

图1. PHTS法制备SC-NCM的示意图

随着PHTS处理温度的升高（1000、1020、1040和1060 °C），SC-NCM90的初始放电容量逐渐下降至216.3、213.6、209.2 和187.6 mAh g^-1。当PHTS加热时间延长或温度过高时，虽然获得了更清晰的八面体形貌，但Li/Ni混合更严重，导致容量降低。在这种PHTS策略中，LiOH不仅作为反应物将(Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05)(OH)₂前体锂化，而且作为熔盐促进结晶过程。这种PHTS策略结合了高温烧结、熔盐和超快烧结三种方法的优点，同时也避免了这三种方法的不足，如减轻了锂升华的蒸发、不引入额外的助熔剂、不改变现有生产线、不增加成本等。

此外，作者还使用两种不同大小的前体成功制备了两种类型的SC-NCM811样品，表明了PHTS策略的普适性。总之，这种用于制备高镍SC-NCM的PHTS策略为低成本制备更高能量密度的正极材料提供了途径。

图2. 基于不同NCM90样品的NCM90/Li电池性能

Pulse High Temperature Sintering to Prepare Single-Crystal High Nickel Oxide Cathodes with Enhanced Electrochemical Performance, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203188

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