蔺洪振/王健AM：缺陷包单原子催化剂加速Li+脱溶剂化动力学

锂金属负极由于其高容量和低电位，是实现高能量密度电池的一个有希望的候选者。然而，一些限制倍率的动力学障碍，如Li⁺溶剂化结构的解溶剂化以释放Li⁺，Li⁰成核和原子扩散，会造成不均匀的空间锂离子分布和枝晶形态的形成，进而导致低库仑效率和差稳定性。

图1 材料制备及表征

卡尔斯鲁厄理工学院Stefano Passerini、中国科学院苏州纳米所蔺洪振、王健等通过在锂金属上采用由缺陷单原子催化剂（SAC-in-Defects）组成的界面催化剂层，来促进Li⁺的脱溶剂化和Li⁰原子扩散动力学，并抑制枝晶的生长。

作为SAC-in-Defects材料的原型，单个铁原子被固定在阳离子空位丰富的硫化钴（Co_1-xS）纳米颗粒上，分布在多孔碳（SAFe/CVRCS@3DPC）的三维结构中，作为动力学的促进剂。通过SAFe/CVRCS@3DPC减少脱溶剂化和扩散障碍，大量游离的Li⁺离子被电催化地从Li⁺溶剂化复合物结构中解离出来，并进行均匀的横向扩散，从而实现了平滑的无枝晶锂形态，这一点通过原位/外位联合表征得到了全面的理解。

图2 半电池性能

结果，改性的锂金属电极（SAFe/CVRCS@3DPC-Li）显示了从复杂的脱溶剂化和原子扩散中快速生成自由Li⁺的能力，实现了平滑的、无枝晶的、长期的锂沉积/剥离，循环寿命达到1600小时。

此外，与高负载的LiFePO₄正极（10.67 mg cm^-2）相配，所获得的全电池在0.5C下循环300次后，可提供131 mAh g^-1的超高容量，展示了SAFe/CVRCS@3DPC的实际应用可行性。

图3 全电池性能

Interfacial “Single-Atom-in-Defects” Catalysts Accelerating Li+ Desolvation Kinetics for Long-lifespan Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302828

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