中南邹国强AM：功能化MOF纳米片提高固态电解质的锂离子传输性能

固态电池可以确保锂金属电池的高能量密度和安全性，但聚合物电解质受到离子动力学缓慢和Li⁺选择性传输低的困扰。金属有机框架（MOFs）已被提议作为固态聚环氧乙烷（PEO）电解质的新兴填料，然而，开发功能化MOFs并理解其在离子转移中的作用极具挑战性。

图1 材料制备示意

中南大学邹国强、阿贡国家实验室Khalil Amine、Tongchao Liu等结合计算和实验结果，揭示了MOFs中的官能团调节可以有效地改变表面电荷分布和限制阴离子运动，这为上述问题提供了潜在的解决方案。

具体而言，通过分子工程设计，功能化的二维（2D）MOF片被用于构建高性能复合电解质，其中2D MOFs中取代基的给电子效应有效地限制了ClO₄⁻的运动，并促进PEO的机械性能和离子迁移数（0.36至0.64）。

图2 材料的形貌和表征

因此，在0.2 mA cm⁻²的电流密度下，具有复合电解质的Li/Li电池在1000小时内表现出优异的可循环性。同时，固态LiFePO₄/Li电池在200次循环后可提供148.8 mAh g⁻¹的高度可逆容量。

总体而言，这些发现突出了一种通过使用官能团电子效应来限制阴离子并提高离子导电性的新方法，这为高性能固态电池提供了可行的方向。

图3 全电池性能

Engineering Functionalized 2D Metal-organic Frameworks Nanosheets with Fast Li+ Conduction for Advanced Solid Li Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303193

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