北理黄佳琦AEM:改变锂剥离模式,实现更好的锂沉积行为

北理黄佳琦AEM:改变锂剥离模式,实现更好的锂沉积行为

重振锂金属负极的热情促使电池界追求更高的锂利用率。为此,传统上采用完全剥离模式(C-stripping),以便在单个循环中获得更高的表观库仑效率(CE),然而忽略了锂的剥离状态对后续锂沉积行为的影响。

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图1 采用不同协议的Li||Cu半电池的循环性能

北京理工大学黄佳琦等通过系统的电化学分析、滴定气相色谱法(TGC)测量和低温透射电子显微镜(cryo-TEM)表征,揭示了前锂剥离状态对后锂沉积行为的关键意义。部分剥离(P-stripping)协议,即有意保留少量的活性锂沉积物,被验证为更有利于维持锂金属负极的更高的现实可逆性。

与传统的完全剥离(C-stripping)协议相比,在P-stripping模式下,部分保留的活性锂作为关键的成核点,用于后续的锂沉积,这不仅大大降低了成核过电位,使锂的沉积形态更加平坦,而且有利于引导锂重新填充到残留的SEI壳中,使SEI的重建最小化。

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图2 Li||Cu半电池进行定量分析

因此,在优化的P-stripping协议下,”死锂”的生长率和SEI-Li+的容量损失同时得到了降低。受益于内在的高锂利用率,使用P-stripping协议的无负极Cu||LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)电池在长时间的循环中获得了更高的累积可用容量。这一概念验证研究中的这种提高将促使人们对具有更高可逆性的高能量密度的锂金属电池进行更深入的研究。

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图3 前锂剥离状态对后锂沉积方式影响的示意图

The Regulation of Lithium Plating Behavior by State of Stripping in Working Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300959

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