黄云辉/郑洪河/罗巍AFM：在石墨表面锚定SEI前体获得耐80℃软包电池！

锂离子电池（LIBs）的高温（HT）运行和存储性能对于电动汽车、电网存储或国防任务的应用至关重要。不幸的是，由于高温下电极/电解质界面越来越不稳定，电池会发生严重的容量衰减。

图1 Li-AMPS纳米层的表征

华中科技大学黄云辉、苏州大学郑洪河、同济大学罗巍等将电解液从成膜的任务中解放出来。相反，它利用了有利的固体电解质界面（SEI）形成官能团的优势，将它们优先锚定在石墨（Gr）表面。具体而言，通过分子设计，作者同时将磺酸根、酰胺基和不饱和C=C键的有利SEI形成物种引入到Li-2-丙烯酰胺-2-甲基-1-丙磺酸（Li-AMPS）分子中，通过与Gr表面上残留的-OH基团的脱水反应，构成锚定在Gr表面的SEI形成前体。通过在电化学循环过程中接收电子，Li-AMPS的活性C=C键会转变为自由基，从而诱导C=C之间的聚合，从而在Li-AMPS分子之间构建聚合物网络。

此外，分子先于电解液溶剂通过裂解C=N、C-S和S=O键的还原，导致SEI内形成多种含N、S的化合物（如Li₂SO₃、ROSO₂Li、Li₃N等）。此外，与自然生长的SEI不同（随着电解液中的残留物而不断积累），这种锚定纳米层只作用于Gr表面。

图2 高温条件下的NCM523电池的性能

此外，这种SEI比在基础电解液中形成的SEI具有更高的热稳定性，将SEI分解温度从94℃提高到148℃。同时，Li-AMPS诱导的界面更加均匀，电阻更小，这证明了它在阻止电解液进一步分解方面是有效的。因此，Gr/NCM电池的高温性能在可逆容量、循环和储存稳定性方面得到了显著改善。

本文通过采用改性石墨和LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂组装全电池（正极负载≈18.5 mg cm⁻²），在60°C下300次循环后，全电池的容量保持率从53.2%（原始石墨）提高到77.8%。另外，2 Ah、265 Wh kg⁻¹的软包电池也能够在80°C的极端温度下运行200次循环。

图3 Li-AMPS衍生的SEI对Gr/NCM523软包电池高温储存性能的影响

Liberating the Electrolyte via In Situ Conversion of an Amide, Sulfonate-Containing Monomer Precursor for High-Temperature Graphite/NCM Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301550

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