​孟颖AEM：阐明预锂化对硅基负极界面稳定的作用

预锂化作为补偿初始循环中锂库存损失的一种简单有效的方法，在负极和正极方面都取得了很大的进展。然而，关于预锂化对硅基负极长期循环的界面稳定的影响的研究却很少。

图1 电化学性能对比

加州大学圣地亚哥分校孟颖等系统地研究了两种有代表性的硅基负极材料–微硅（μSi）和氧化硅（SiO_x）中的SEI成分、结构和预锂化过程的特性，以揭示预锂化对采用磷酸铁锂（LFP）正极材料的全电池循环稳定性的影响。由于其成本效益，这项研究选择了微米级的Si和SiO_x。

在该研究中，短路电化学方法以高压（≈5.5千帕）应用于锂金属箔和Si基负极，以使其充分接触。在电化学分析和X射线衍射（XRD）表征了预锂化材料后，作者在低温下应用原位透射电子显微镜（TEM）来识别结晶SEI成分及其空间分布。

此外，XPS深度剖析被用来半定量地分析结晶和非结晶相的SEI组成。然后，作者比较了从预锂化和电化学过程中获得的SEI成分和结构，以研究SEI的物理特性及其对循环过程中界面稳定的影响。

图2 SEI分析

研究显示，在预锂化 SiO_x和Si负极上都形成了一个特征性的镶嵌界面，这种包含多个硅酸锂相的马赛克界面，与没有预锂化形成的固体电解质界面（SEI）有根本的不同。硅酸锂的理想导电性和机械性能使两种预锂化负极的循环稳定性得到改善。

此外，由于氧的参与，硅酸锂的比例更高，预锂化的SiO_1.3负极在全电池中的初始库仑效率提高到94%，并在200次循环后提供良好的循环保持率（77%）。这项工作所提供的见解可用于进一步优化未来高能量密度电池中的高硅负载负极。

图3 预锂化对循环稳定性的影响示意图

Elucidating the Role of Prelithiation in Si-based Anodes for Interface Stabilization. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301041