王定胜/黄兴溢AM：图案化凝胶聚合物电解质实现耐用安全的固态锂金属电池

超薄和超韧凝胶聚合物电解质（GPE）是耐用、安全和高能量密度固态锂金属电池（SSLMB）的关键技术，但极具挑战性。均匀性和连续性有限的GPE通常表现出不均匀的Li⁺通量分布，这会导致沉积不均匀。

图1 材料制备

上海交通大学黄兴溢、清华大学王定胜等提出了一种通过近场静电纺丝和工程化纤维GPE的纤维图案化策略，以促进和诱导聚合物纤维的有序排列聚集，从而获得纤维图案化GPE。得益于GPE的图案引导排列结构，与随机分布的GPE相比，它们可以有效地使Li⁺通量均匀化，并提供有效的Li⁺传输通道。

此外，PVDF的高介电常数和塑性变形性能可以溶解Li盐以实现高离子导电性，并提供优异的机械强度和高热稳定性。

因此，所获得的超薄GPE（16μm）表现出高离子电导率（~0.4 mS cm^–1）和优异的机械韧性（~613%）。同时，GPE中的FSI⁻阴离子与第一溶剂化壳中的Li⁺离子配位，并进一步沿着聚合物链和图案化孔传输，从而产生更高的离子电导率，并形成富无机物（LiF和Li₃PO₄）的SEI。

图2 图案化GPE的表征

结果，在1.0 mA cm^-2、1.0 mAh cm^-2条件下，Li||P-PPL||Li电池表现出超过3000小时的稳定的Li沉积/剥离，而LFP||P-PPL||Li全电池在5.0 C下提供了卓越的倍率性能（129.8 mAh g^-1）和超稳定的长循环寿命，在1.0 C条件下超过1570次。此外，在有限的锂源和高温（55℃）的约束条件下，LFP||P-PPL||锂全电池也可以显示出长期的循环寿命。

总体而言，基于这项工作，所提出的图案化GPE阐明了优化GPEs结构以实现均匀的Li⁺通量和稳定锂负极的意义，代表了开发耐用和安全的SSLMBs的一个有前景的途径。

图3 全电池性能

Engineering the Structural Uniformity of Gel Polymer Electrolytes via Pattern-guided Alignment for Durable, Safe Solid-state Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303460

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