余家国/朱必成AM：Pt3Fe/NMCS-A助力全pH值HER

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余家国/朱必成AM：Pt3Fe/NMCS-A助力全pH值HER
有序金属间合金通过提供双活性位点协同加速H2O解离和H+还原，在全pH值析氢反应（HER）中表现出优异的性能。基于此，中国地质大学（武汉）余家国教授和朱必成副研究员等人报道了活化的N-掺杂介孔碳球负载的金属间化合物Pt3Fe合金（Pt3Fe/NMCS-A）作为全pH值HER的高效电催化剂。在0.5 M H2SO4、1.0 M KOH和1.0 M磷酸盐缓冲溶液（PBS）中，Pt3Fe/NMCS-A过电位（η10）分别为13、29和48 mV，电流密度为10 mA cm−2，并具有良好的稳定性以保持整体催化性能。
余家国/朱必成AM：Pt3Fe/NMCS-A助力全pH值HER
通过DFT计算，作者研究了Pt3Fe/NMCS-A优异的HER活性，以及Pt和Fe之间的强电子相互作用。作者分别使用Pt3Fe合金、Pt金属和Fe金属模型来表示Pt3Fe/NMCS-A、Pt/NMCS-A和Fe/NMCS-A。通过Volmer步骤将H+阳离子吸附在Pt位点上，再通过Tafel步骤将形成的H*中间体结合成H2。
当Pt和Fe作为吸附位点时，Pt3Fe/NMCS-A的ΔGH*分别为-0.18和0.20 eV。ΔGH*为正极表示中间产物H*在Fe位点的吸附较弱，不利于后续H2的生成。Pt3Fe/NMCS-A（H吸附在Pt上）、Pt3Fe/NMCS-A（H吸附在Fe上）、Pt/NMCS-A和Fe/NMCS-A分别表现出ΔGH*为-0.18、0.20、-0.21和0.56 eV，表明Pt3Fe/NMCS-A在Pt位点上具有更强的HER活性。
余家国/朱必成AM：Pt3Fe/NMCS-A助力全pH值HER
此外，Bader电荷分析揭示了Pt与Fe之间的强电子相互作用以及Pt的电子接受特性，其中吸附H后Pt(n)上的累积电子数从0.19 e−增加到0.23 e−。总态密度（DOS）发现，Pt3Fe/NMCS-A在Pt 5d轨道上的εd比Pt/NMCS-A更低，与Pt3Fe/NMCS-A轨道最低|ΔGH*|的观测结果非常吻合。由于Pt 5d轨道与H 1s轨道的杂化，Pt 5d轨道的εd向负值偏移，进一步证明了Pt 5d轨道促进了电子再分配，减弱了Pt 5d轨道与H 1s轨道的相互作用。
余家国/朱必成AM：Pt3Fe/NMCS-A助力全pH值HER
Modulating The D-Band Center Enables Ultrafine Pt3Fe Alloy Nanoparticles for Ph-Universal Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303030.

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