凌立成/王际童/张亚运ACS Nano：钒作为锂硫电池中Fe-V双原子电催化剂的助剂

不理想的穿梭行为、缓慢的液固转化氧化还原动力学以及硫化锂分解的巨大能量障碍一直是阻碍锂硫电池实际应用的公认问题。

图1 集成电催化剂设计

华东理工大学凌立成、王际童、张亚运等受生物酶固氮/固硫过程中Fe/V中心催化活性的启发，设计了一种集成电催化剂，该催化剂由N桥接的Fe-V双原子活性位点（Fe/V-N₇）组成，分散在巧妙的”3D in 2D”碳纳米片（简称DAC）上，其中钒诱导层状结构并同时调节活性中心的配位构型，实现了铁中心3d轨道电子的重新分配。

研究显示，Fe/V 3d电子和S 2p电子之间的高度耦合/结合显示出DAC-Li₂S_n（1≤n≤8）体系的强亲和力和更强的反应活性。

图2 对多硫化物的吸附和催化

因此，DAC对多硫化物具有更强的化学吸附能力，并显著提高了双向硫氧化还原反应动力学，这些在理论和实验中得到证实。

此外，DAC精心设计的”3D in 2D”形态可实现均匀的硫分布，促进电子转移，并使大量活性位点暴露出来。因此，在高硫含量（70 wt %）条件下，组装的Li-S电池具有出色的循环稳定性（1 C条件下循环1000次后为637.3 mAh g^-1）和高倍率性能（4 C条件下为711 mAh g^-1）。

图3 锂硫电池的电化学性能

Vanadium as Auxiliary for Fe–V Dual-Atom Electrocatalyst in Lithium–Sulfur Batteries: “3D in 2D” Morphology Inducer and Coordination Structure Regulator. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05483