武培怡团队EES：锆离子交联水凝胶电解质操纵Zn 002沉积助力无枝晶Zn金属负极

水系锌（Zn）金属负极的实际应用受到锌表面副反应和枝晶形成的严重阻碍。

在此，东华大学武培怡教授团队设计了一种由高价Zr⁴⁺阳离子（SFPAM-Zr）交联的丝素蛋白基水凝胶电解质，用于调节高性能锌金属负极的 Zn²⁺沉积和成核行为。作者证明Zr⁴⁺可以增强水凝胶电解质的机械性能，实现稳定的电化学界面。

此外，Zr⁴⁺的强静电屏蔽作用可以引导Zn²⁺在Zn002平面沉积，并与SFPAM协同抵抗与水分子的副反应和抑制枝晶生长。因此，SFPAM-Zr水凝胶电解质赋予对称锌电池稳定的可逆性和57%的高放电深度（DOD）。Zn/活性炭（AC）电容器可以稳定40000次循环，容量保持率为99%，Zn/PANI电池可以在不同温度下进行长期循环。

图1. SFPAM-Zr对Zn沉积和扩散行为的机理探究

总之，该工作采用四价Zr⁴⁺离子赋予水凝胶电解质高机械和电化学性能。Zr⁴⁺与水凝胶中官能团之间的交联增强了水凝胶电解质的机械强度，并减轻了Zr⁴⁺的水解，从而实现稳定的电化学循环。此外，Zr⁴⁺在Zn金属上较低的吸附能实现了较强的静电屏蔽作用，可以抵抗水分子引起的腐蚀，并引导Zn在002面上沉积，避免副反应发生和抑制枝晶生长。因此，具有SFPAM-Zr的对称锌电池可在0.5 mA cm^-2电流密度下实现2500 h、40 mA cm^-2 电流密度下实现650 h优异循环性能。

此外，SFPAM-Zr优异的副反应抑制性能使得对称电池在5 mA cm^-2下具有57%的超高DOD，并在8 mA cm^-2下具有间歇搁置的稳定循环。SFPAM-Zr还赋予Zn/AC电容器40000次循环后容量保持率为99%的高容量，以及Zn/PANI电池在室温和-30℃下具有稳定循环的能力。因此，该工作证明通过高价阳离子设计水凝胶电解质的策略可以加速高性能水系锌基器件的实际应用。

图2. 全电池和电容器的电化学性能

Manipulating Zn 002 deposition plane with zirconium ion crosslinked hydrogel electrolyte toward dendrite free Zn metal anodes, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02114a

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