南大Nat. Catal.：Au接枝Ce0.95Ru0.05O2固溶体，低温下有效增强光驱动CO2甲烷化

将CO₂转化为CH₄在热力学上是有利的，但是活化CO₂需要较大的能量(C=O键能为806 kJ mol⁻¹)。利用太阳能在催化剂表面产生热能的光热催化CO₂转化为CH₄是一种有前途的方法，可以抵消对化石燃料能源的强烈依赖。通常，在光热催化反应中，温度是反应的唯一驱动力。此外，考虑到光照射主要限于催化剂表面，只能使用最上面的20-100 μm催化剂层进行反应，因此报道的光热CH₄时空收率远低于使用热催化的收率，这限制了光热催化CO₂甲烷化的实际应用。

基于此，南京大学钟苗课题组报道了一种Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂催化剂，其具有优异的光热催化CO₂转化为CH₄并且不需额外加热。

具体而言，Ce_0.95Ru_0.05O₂固溶体纳米棒为CO₂甲烷化提供高度分散的Ru中心，同时作为可见光-近红外光吸收剂提高催化剂温度；并且Au纳米粒子能够吸收可见光，在Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂界面产生强等离子体激元。

此外，同步照明X射线光电子能谱(XPS)、同位素示踪和电子自旋共振(EPR)分析证明了局部表面等离子体共振(LSPR)诱导的热电子注入在分散的Ru中心附近产生了大量的产生氧空位(V_O)，从而产生了丰富的Ru-V_O活性中心，显著增强了光热催化CO₂甲烷化的活性。

在流动池中，在可见-近红外光辐照下(350-2500 nm)，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂催化剂在80000 mL g_cat⁻¹ h⁻¹的高气时空速(GHSV)下的CH₄产率为473 mmol g_cat⁻¹ h⁻¹、约100%的CH₄选择性，以及约75%的CO₂单程转化率；在可见光照射下(420-780 nm)，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂催化剂在间歇式反应器中的CH₄产率为327 mmol g_cat⁻¹ h⁻¹、CO₂转化率约为93%，以及约100%的CH₄选择性。

此外，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂在整个光热CO₂甲烷化过程中，由于其显著的抗结焦性能和抑制了Ru原子的聚集，该催化剂表现出优异的耐久性。总的来说，该项工作提出的等离子体诱导的光化学和光热协同作用机制对于制备多相光化学和光热催化剂以实现高效率和高产量地合成有价值的碳基化学品起到指导作用。

Light-driven CO₂ Methanation over Au-grafted Ce_0.95Ru_0.05O₂ Solid-solution Catalysts with Activities Approaching the Thermodynamic Limit. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-00970-z

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