马龙涛/黄海涛EES：利用阴离子受体实现优先平面晶体生长和均匀的SEI

尽管锌负极和水系电解质具有内在安全性、资源丰富且成本低廉，但可充水系锌电池的实施仍受到循环性不足和众所周知的寄生副反应（如枝晶生长、析氢反应、腐蚀）的阻碍。构建可靠的固体电解质界面相（SEI）和/或控制晶体生长可有效提高锌负极的可逆性并减轻副反应。

图1 电解液设计

西北工业大学马龙涛、香港理工大学黄海涛等提出了一种咪唑烷基脲（IU）阴离子受体，用于同时调控一系列水系电解液（即 2 m ZnSO₄、2 m Zn(OTf)₂和2 m Zn(BF₄)₂）中的电双层（EDL）吸附、Zn²⁺体相溶剂化结构和氢键网络，以实现可靠的SEI和Zn (002)平面的优先生长。

研究发现，2 m ZnSO₄(IU)_0.25水系电解液有助于形成内含无机ZnCO₃/ZnS_x和外含有机C-H/C-C成分的层状结构和坚韧的SEI。同时，它迫使Zn²⁺离子沉积在(002)平面上，形成平面和紧凑的沉积层。

图2 半电池性能

由于具有抑制枝晶生长和抑制界面寄生反应的固有特性，采用该电解液的ZnǀǀZn对称电池和ZnǀǀBr₂全电池均表现出卓越的电化学性能。ZnǀǀZn电池在1mA·cm^-1和0.5 mAh·cm^-2的条件下可持续运行1500小时。ZnǀǀBr₂电池在0.5 A·g^-1的电流密度下可提供264.1 mAh·g^-1的高容量，并具有1000次循环的长期稳定性。

更重要的是，在锌利用率为84.03%的苛刻条件下，高铝容量（约5.7 mA·cm^-2）的锌ǀǀBr₂软包电池可运行300次循环。该工作为同时引导晶体生长和设计可靠的SEI以实现高可逆的锌金属电极提供了新的见解。

图3 全电池性能

Preferred Planar Crystal Growth and Uniform Solid Electrolyte Interface Enabled by Anion Receptor for Stable Aqueous Zn Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01580g