纪效波/陈弘毅ACS Nano:钠离子电池用高熵钠缺陷层状氧化物正极

纪效波/陈弘毅ACS Nano:钠离子电池用高熵钠缺陷层状氧化物正极
在O3结构的深脱钠状态下(即>4.0V),钠层氧化物总是遭受缓慢的动力学和有害的相变,这招致差的倍率能力和严重的容量退化。
纪效波/陈弘毅ACS Nano:钠离子电池用高熵钠缺陷层状氧化物正极
图1. 熵效应的DFT计算
中南大学纪效波、陈弘毅等提出了一个通过调控非活性阳离子的化学计量比率来精心设计Na缺陷的O3型NaxTmO2正极的配置熵调整协议,以解决这些障碍。
研究发现,在Na缺陷的O3型Na0.83Li0.1Ni0.25Co0.2Mn0.15Ti0.15Sn0.15O2-δ(MTS15)中,通过引入MnO6和TiO6八面体,TmO6八面体周围的电子得到重新排列,并扩大了O-Na-O板块的间距,这使得Na+扩散动力学和结构稳定性得到加强,这是理论计算和电化学测量所揭示的。同时,正如原位同步辐射X射线吸收光谱和原位X射线衍射所明确揭示的那样,熵效应有助于改善Co氧化还原和O3和P3之间的相变行为的可逆性。
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图2. 熵调控的循环和倍率性能
值得注意的是,所制备的熵调MTS15正极表现出令人印象深刻的倍率能力(在10C时容量保持率为76.7%)、循环稳定性(200次循环后容量保持率为87.2%),可逆容量为109.4 mAh g-1、良好的全电池性能(100次循环后容量保持率为84.3%)以及卓越的空气稳定性。这项工作为如何设计用于高功率密度存储系统的高熵钠层状氧化物提供了一个思路。
纪效波/陈弘毅ACS Nano:钠离子电池用高熵钠缺陷层状氧化物正极
图3. MTS15和MTS45的电荷补偿机制
High-Entropy Na-Deficient Layered Oxides for Sodium-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02290

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