​Joule：无负极固态电池合金界面层的结构和电化学演化

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​Joule：无负极固态电池合金界面层的结构和电化学演化
“无负极”固态电池（SSBs）使用锂化正极与不含活性材料的集流体，该种设计使电池拥有小的体积和高的能量密度，且简化了制造工艺。无负极固态电池在初始电沉积过程中，锂与集流体之间的相互作用将影响锂的成核行为以及随后循环过程中的形态演变。
掌握无负极固态电池中锂的行为至关重要，因为锂在集流体上的直接生长机制可能与锂离子电池有所不同，但是目前对其了解相对有限。
​Joule：无负极固态电池合金界面层的结构和电化学演化
在此，佐治亚理工学院Matthew T. McDowell教授团队利用电化学方法、电子显微镜、X射线微计算机断层扫描和模型揭示了镀锂/剥离过程中100 nm内金银界面层的演变。
合金层提高了库仑效率和抗短路性，即使合金在沉积过程中形成溶质区域或颗粒从集流体分离。原位电化学阻抗谱表明，合金在剥离结束时返回界面，减轻了接触损失，避免了无负极电池的临界脆弱性。接触保持力是由均匀的锂厚度驱动的，这促进了空间均匀的剥离，以及响应于电流浓度的局部合金衰减，从而使电流均匀化并减少了孔隙。
​Joule：无负极固态电池合金界面层的结构和电化学演化
图1. 电沉积后裸铜和镀银电极的同步加速器x射线微计算机断层扫描表征
总之,该工作深化了对合金夹层在提升无负极固态电池性能方面作用的理解。合金夹层呈现出复杂的形态演变，并且影响多个界面电化学动力学方面。尽管银层和金层在初始合金化和锂沉积过程中经历不同的结构变化，但它们都能够提高锂的成核密度，使锂能够在整个集流体中均匀生长。均匀厚度的锂对于剥离末端的孤立岛状锂和空洞的形成不敏感，从而提高了循环稳定性。
此外作者还发现，由于过电位增加导致局部脱锂，合金层可以在剥离结束时实现锂岛附近电流的均匀分布。这种机制有助于进一步增强这些界面的弹性和稳定性。因此，该项研究揭示了合金层在实现高性能无负极固态电池方面的巨大潜力。
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图2. 机理和电化学建模
Structural and electrochemical evolution of alloy interfacial layers in anode-free solid-state batteries, Joule 2023 DOI: 10.1016/j.joule.2023.07.022

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