路建美教授Angew.：100%选择性！SnS纳米带压电催化还原CO2为乙酸

将CO₂以高选择性和高效率转化为高价值的乙酸等C2化学品，是可再生能源储存的关键问题。基于此，苏州大学路建美教授等人首次报道了一种振动驱动的单硫化锡（SnS）纳米带压电催化剂，以100%的选择性将CO₂转化为乙酸。测试发现，其产率最高达到2.21 mM h⁻¹，明显高于已有的催化剂。

通过DFT计算，作者研究了压催化还原CO₂的机理。更多的电子富集在Sn原子上，这些电子作为高活性位点，增强了一些中间体的结合亲和力，降低了相应的能垒。压缩状态下带隙明显减小，有利于产生电子-空穴对，提高了导电率和电荷转移效率。CO₂还原成乙酸的过程分为一系列步骤，主要有两种途径：1）连续的单碳偶联途径；2）两个COOH*直接偶联途径。

Gibbs自由能计算发现，首先CO₂吸附在SnS表面，进一步活化加氢生成COOH*中间体，由于其反应能势位高，成为反应速率的决定步骤。

随后，COOH*会被还原为CO*或与另一个COOH*偶联形成COOH-COOH*中间体。通过与质子反应释放H₂O分子还原COOH-COOH*需要克服另一个高达1.76 eV的能垒，因此首选途径是连续的单碳偶联途径。作者确定了生成乙酸的最有利的能量路径为CO₂* → COOH*→ CO* → HCO* → CH₂O* → CH₃O* → CH₃OH* → CH₃* → CH₃COO* → CH₃COOH*。

Vibration-driven Reduction of CO₂ to Acetate with 100% Selectivity by SnS Nanobelt Piezocatalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI:10.1002/anie.202306964.

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路建美教授Angew.：100%选择性！SnS纳米带压电催化还原CO2为乙酸

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