西农/电子科大Appl. Catal. B：原子分散的FeNx位点与Fe3C@C核壳纳米粒子相结合实现高效析氧和氧还原

可充电锌空气电池(ZABs)由于其较高的理论能量密度(1086 Wh kg^-1)，成本低，对环境友好，以及出色的安全特性而被认为是最具前景的下一代电源之一。电化学析氧反应和氧还原反应(OER和ORR)是金属-空气电池的关键反应，但在这些反应中的多步质子耦合电子转移需要在高过电位下驱动，这导致整个系统的效率较低。

值得庆幸的是，贵金属Pt/C(ORR)、IrO₂和RuO₂(OER)电催化剂表现出了优异性能，但由于其功能单一以及不适当的组合往往导致装置的性能一般。因此，开发高效的双功能电催化剂具有重要意义和紧迫性。

基于此，西北农林科技大学朱铭强和电子科技大学陈远富(共同通讯)等人制备出了一种新的双功能催化剂，该催化剂由原子分散的MN_x位点和核壳纳米颗粒(M-Phen-800；M=Fe，Co和Ni)组成，并展现出优异的催化性能。

Fe-Phen衍生的电催化剂的ORR性能首先在0.1 M KOH溶液中使用旋转圆盘电极(RDE)进行测试。值得注意的是，所有电催化剂在O₂饱和电解质中均能观察到明显的还原峰，这表明其具有一定的ORR性能。此外，Fe-Phen-800与其他电催化剂(包括商用Pt/C)(E_onset=0.956 V，E_1/2=0.824 V，J_d=6.13 mA cm^-2)相比，表现出最佳的起始电位(E_onset=0.994 V)、半波电位(E_1/2=0.878 V)和扩散电流密度(J_d=6.78 mA cm^-2)。

除了具有优异的ORR活性，M-Phen-800催化剂在1.0 M KOH电解质中也表现出了相当优异的OER活性。准确地说，Fe-Phen-800仅需要285 mV的过电位就能达到10 mA cm^-2的电流密度(E_j=10)，这优于Co-Phen-800(E_j=10=308 mV)和Ni-Phen-800(E_j=10=360 mV)。

值得注意的是，Fe-Phen-800在10 mA cm^-2以上的电流密度下，其性能优于RuO₂(E_j=10=293 mV)，这证实了其优异的双功能活性。此外，催化剂的双功能活性还可以通过OER和ORR的电势差来评估(ΔE=E_j=10-E_1/2)，一般来说，较小的ΔE表明催化剂具有较好的双功能活性。不出所料的是，Fe-Phen-800具有最小的电势差(ΔE，0.637 V)，明显小于Co-Phen-800(0.728 V)，Ni-Phen-800(0.837 V)以及商业Pt/C-RuO₂(0.702 V)，这再次表明Fe-Phen-800具有优异的双功能活性。

综上所述，本文通过简单的水热反应和高温热解方法，提出了一种低成本、高效率的双功能电催化剂制备策略。按照这种方法，本文成功地合成了Fe，Co和Ni基复合催化剂(M-Phen-800)，而且这种新策略也可以用于制备应用于其他清洁能源技术的过渡金属电催化剂。由于分离的核壳纳米颗粒与N掺杂介孔碳中原子分散的MN_x位点之间的协同作用，以及改善的超细碳纳米管网络的导电性，M-Phen-800展现出了优异的双功能活性(OER和ORR)。

此外，由于保护性的石墨层，相关的纳米颗粒刺激电子/质量通过碳网络转移，这可以有效地调节M-N_x-C位点周围的电荷分布。因此，结合以上研究结果可以相信，本文所报道的新颖而且可行的合成策略将为未来用于能源技术的电催化剂的设计和制备开辟出一条新的途径。

Highly Accessible Atomically Dispersed FeNx Sites Coupled with Fe₃C@C Core-Shell Nanoparticles Boost the Oxygen Catalysis for Ultra-Stable Rechargeable Zn-Air Batteries, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122887.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122887.

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