侯阳/戴黎明/温珍海Angew.：引入Fe原子以构建不对称配位中心，加速电合成H2O2的质子溢出

电能作为成本低廉的可再生能源，电化学O₂转化为过氧化氢(H₂O₂)最近已经成为在常温常压下原位生产H₂O₂的一个很有前景的途径。然而，H₂O₂的电合成常常需要贵金属(例如，Pd、Pt、Rh、Ru、Ir等)作为电催化剂，这些贵金属催化剂的稀缺和高成本限制了其在H₂O₂生成中的广泛应用。因此，迫切需要设计并开发高效的非贵金属电催化剂以实现高效电合成可直接用于医用消毒剂的高浓度H₂O₂，但实现这一目标仍具有挑战性。

近日，浙江大学侯阳、新南威尔士大学戴黎明和中科院福建物构所温珍海等通过Fe原子与S和N原子在分层结构的多孔碳载体上直接复合，构建不对称单原子Fe催化剂(FeSA-NS/C)，实现了医疗级消毒剂H₂O₂的电合成。得益于与非对称配位相关的独特电子结构，所制备的FeSA-NS/C催化剂在高电流下显示出显著提高的催化活性，并且保持高的H₂O₂选择性(在100 mA cm^-2电流密度下的H₂O₂选择性~ 90%)。

此外，FeSA-NS/C催化剂具有良好的稳定性，能够在100 mA cm^-2电流密度下连续稳定电解30小时，并使得H₂O₂达到医用消毒剂浓度(5.8 wt.%)。

原位光谱和理论计算表明，不对称的FeN₃S₁结构直接参与了H₂O₂的合成途径，并导致高的催化性能；并且，不对称的FeN₃S₁对于促进H₂O₂电合成过程中OOH*中间体形成起着关键作用。

此外，在FeN₃S₁位点引入S物种促进了质子溢出，加速了H₂O₂的解吸，显著提高了合成医疗水平H₂O₂的电催化性能。总的来说，这项工作提供了一个设计和开发新型不对称TM-N_4-nX_n-C催化中心的通用策略，有助于开发非对称单原子金属催化剂以实现对消毒剂，甚至是工业相关的氨和许多其他化学物质的高效电合成。

Single-atom Iron Catalyst with Biomimetic Active Center to Accelerate Proton Spillover for Medical-level Electrosynthesis of H₂O₂Disinfectant. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306491

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