王海辉/陆俊/王素清AEM：利用碘氧化还原化学实现高容量耐用的全固态锂电

聚（环氧乙烷）（PEO）基电解质因其安全性高和柔性好而被广泛应用于LiFePO₄/Li固态电池。然而，这种电池的能量密度不尽人意，使用寿命较短，这阻碍了其大规模应用。

图1 GCN-LiI-PEO的作用示意及表征

清华大学王海辉、浙江大学陆俊、华南理工大学王素清等提出将石墨氮化碳纳米片（GCN）辅助碱金属碘化物作为PEO基电解质的多功能填料。研究发现，GCN的引入可通过吸附作用固定碘的位置，从而减少碘的迁移并促进碘氧化还原反应的动力学。

除了降低PEO结晶度和提高电解质的离子电导率外，GCN辅助碱金属碘化物的加入还能促进锂的迁移，在锂负极上构建稳定的界面相，并使锂均匀沉积。此外，新颖的是，在2.0-4.0 V的电压范围内，碘化物参与的可逆氧化还原反应（包括I^–/I₃^–和I₃^–/I₂）可为LiFePO₄/Li电池提供额外的容量。

图2 动力学研究

结果，使用GCN-LiI改性PEO电解质（GCN-LiI-PEO）的全固态LiFePO₄/Li电池在0.1C时可实现228.4 mAh g^-1的高放电容量，在10C时可实现99.2 mAh g^-1的卓越倍率能力，在0.5C下循环900次后可实现87.3%的高容量保持率。此外，采用GCN-assisted-KI或NaI的LiFePO₄/Li电池也实现了高容量和较长的循环寿命。这项研究为开发高能量密度固态电池开辟了一条前景广阔的道路。

图3 全固态LiFePO₄/Li电池的性能

Exploiting Iodine Redox Chemistry for Achieving High-Capacity and Durable PEO-Based All-Solid-State LiFePO4/Li Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301462