华工/浦项科大EES：CeO2修饰PCECs，合理调节CO2/H2O共电解的产物选择性

利用质子陶瓷电解池(PCECs)共电解CO₂和H₂O生产燃料是一种很有前途的有效二氧化碳利用技术。然而，使用PCECs直接生产碳氢燃料仍然具有挑战性，并且电解过程中CO₂加氢的机制仍不清楚。

基于此，华南理工大学陈燕和韩国浦项科技大学Jeongwoo Han等采用一种简单的渗透方法，成功将氧化铈(CeO₂)选择性地沉积在Ni-BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1O_3-δ(Ni-BZCYYb)燃料电极的BZCYYb表面，并将其用于PCEC中CO₂和H₂O的共电解。

电化学试验和生产分析表明，CeO₂改性显著促进了二氧化碳加氢生成甲烷：在550°C和1250 mA cm⁻²电流密度下，CeO₂修饰的电解池的甲烷选择性是原始电解池的3倍。

XAS、XPS、TPD和原位DRIFTS光谱表明，CeO₂修饰层显著调节了CO₂和CO在表面的吸附，促进表面C−H的形成，这是甲烷产生的关键反应中间体。此外，原位拉曼光谱进一步证明，通过电偏压可以有效地驱动质子到其表面，使其参与CO₂的氢化反应。

密度泛函理论(DFT)计算表明，CeO₂表面的CO吸附和质子键合作用弱于BZCYYb表面，前者导致氢与CO的结合更强，促进CO加氢，后者促进质子向电极表面后的迁移。这两种因素都导致CO进一步加氢反应的能垒更低，使得利用CeO₂改性的BZCYYb表面具有更高的甲烷选择性。

综上，该项工作表明表面工程是利用PCEC调节CO₂/H₂O共电解反应路径的有效途径，为其他高温热、太阳热和热电化学器件的高活性催化剂的设计提供了思路。

Tuning the Product Selectivity of CO₂/H₂O Co-electrolysis by CeO₂-modified Proton-conducting Electrolysis Cells. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01468A

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华工/浦项科大EES：CeO2修饰PCECs，合理调节CO2/H2O共电解的产物选择性

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