刘继磊/施思齐/郭新AM：类液态锂离子传导氧化物电解质，30℃时高达1.2 mS/cm

硫亚晶格的柔软性和硫磷酸盐中PS₄四面体的旋转性导致了类似液体的离子传导，从而提高了离子传导性和稳定的电极/硫磷酸盐界面离子传输。然而，刚性氧化物中液态离子传导的存在仍然不清楚，有必要对其进行改性以实现稳定的锂/氧化物固体电解质界面电荷传输。

图1 LTPO中的锂离子迁移途径

湖南大学刘继磊、上海大学施思齐、华中科技大学郭新等通过结合中子衍射测试、几何分析、键价位点能量分析和从头分子动力学模拟，发现了LiTa₂PO₈及其衍生物中的一维类液态锂离子传导，其中锂离子迁移通道由四倍或五倍的氧配位间点连接。这种传导具有低活化能（0.2 eV）和锂离子在间隙位点上的平均停留时间短（<1 ps）的特点，这源于Li-O多面体畸变和锂离子的相关性，这是由掺杂策略控制的。

图2 LTPO及其衍生物的离子传导性

结果，液态传导使得其离子导电率很高，对于Li_1.1Ta_1.9Zr_0.1PO₈（Zr-LTPO）来说，其在30℃下实现了1.2 mS cm^-1的增强锂离子传导率。此外，Li/ LTPO /Li电池在0.2 mA cm^-2的条件下可以进行700小时的超稳定循环，而无需进行界面修饰。这项工作的研究结果为未来发现和设计改善的固态电解质提供了原则，这些固态电解质不需要改变锂/固态电解质界面就能实现稳定的离子传输。

图3 原始和掺杂的LTPO的电化学性能

Liquid-like Li-ion Conduction in Oxides Enabling Anomalously Stable Charge Transport Across Li/Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303730

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刘继磊/施思齐/郭新AM：类液态锂离子传导氧化物电解质，30℃时高达1.2 mS/cm

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