庞欢/王天奕/王健Angew：具有可调电子密度的异质结构催化剂，用于加速锂硫电池的硫氧化还原动力学

高转换能垒、受抑制的硫反应动力学以及迟缓的Li⁺传输阻碍了高能量密度锂硫（Li-S）电池的广泛发展。

图1 催化剂的设计

扬州大学庞欢、王天奕、中科院苏州纳米所王健等通过在结构上引入相似价态的电子元素，提出了一种电子密度可调的异质结构催化剂，并将其命名为脱局域等电子异质结构催化剂，从而以更低的能耗构建双向内置电场（BIEF），实现连续快速的多硫化物催化转化。

作为范例，FeCo-LDH样品在硫化时通过用等电子S原子（Iso-e S）取代O原子来模拟DIHC。在这种设计中，Iso-e S更倾向于通过电荷转移取代FeCoO_xS_y DIHC中稳定的顶端O位点，从而诱导电子重新分布并构建脱局域质子密度。结果，在互连导电碳纳米管（CNT）网络的前提下，在三相界面上赋予Li⁺转移的高速电子交换和快速催化能力。通过全面优化，这项工作获得了系列FeCoO_xS_y/NC DIHC在 Li₂S_n吸附和Li₂S电位沉淀/溶解方面的出色催化能力。

图2 对多硫化物的吸附及催化

因此，基于FeCoO_1.5S_1.0/NC-PP的电池可在0.1 A g^-1条件下实现1413 mAh g^-1的高初始比容量。此外，Li-S电池即使在2.3 V充电电压下静置超过410小时，在0.2 A g^-1条件下循环100次后仍可保持81.4 %的高容量保持率。更令人印象深刻的是，采用贫电解也的高负载正极在100次循环后的平均容量稳定在5.43 mAh cm^-2，这有力地证明了FeCoO_xS_y/NC DIHC在催化硫氧化还原方面的优越性。该研究的发现拓宽了短程等电子异质结的概念，有助于实现实用的高性能电池。

图3 Li-S电池性能

Delocalized Isoelectronic Heterostructured FeCoOxSy Catalysts with Tunable Electron Density for Accelerated Sulfur Redox Kinetics in Li-S batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202311693