北化工/高能所Nano Lett.:首次报道!Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原

北化工/高能所Nano Lett.:首次报道!Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原
开发经济高效的多硫化物氧化还原阴极,对先进量子点(QD)光伏技术的发展至关重要。基于此,北京化工大学汪乐余教授和张立鹏博士、中科院高能物理研究所马陈燕等人首次证明了氮掺杂碳(N-C)壳负载铁单原子催化剂(Fe-SACs)能够催化QD光伏中的多硫化物还原。
具有FeN4活性位点的Fe-SACs对ZnCuInSe-QD光伏(AM1.5G, 100 mW/cm2)的功率转换效率为13.7%,是ZnCuInSe-QD光伏的最高值,优于Cu-SACs和N-C催化剂。
北化工/高能所Nano Lett.:首次报道!Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原
通过DFT计算,作者研究了SACs(FeN4和CuN4)对SRR的内在活性。由于S42−阴离子需要被催化剂吸附,作者计算了催化剂吸附的S42−的电子性质。吸附的S42−阳离子与FeN4催化剂之间的电子转移比CuN4或N-C催化剂之间的电子转移要多得多,表明Fe原子很容易将电子转移到配位的N原子上。
电子转移的增强有助于S原子与活性位点之间形成键,同时有利于活化吸附的S42−中的S-S键,从而促进多硫化物的还原过程。因此,FeN4 SAC比N-C和CuN4 SAC更容易吸附S42−阴离子。
北化工/高能所Nano Lett.:首次报道!Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原
此外,Bader电荷密度分析显示,Fe原子比Cu或C原子具有更多的正电荷。反应自由能为-1.06 eV的FeN4催化剂更有利于吸附S42−离子,远低于N-C催化剂或CuN4 SAC。由于反应自由能低,在FeN4催化剂上的反应步骤也很有利。因此,S2−离子是FeN4催化剂上的优选产物。结果表明,FeN4对多硫化物的还原具有较高的催化活性。
北化工/高能所Nano Lett.:首次报道!Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原
Fe Single Atom Catalysts Promoting Polysulfide Redox Reduction in Quantum Dot Photovoltaics. Nano Lett., 2023, DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01064.

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