Angew.：高浓度水电解质中钾插入材料析氢和固体电解质相间发展的原位观察

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Angew.：高浓度水电解质中钾插入材料析氢和固体电解质相间发展的原位观察
固体电解质界面（SEI）是稳定、高压锂离子电池（LIBs）的关键，是防止电解质分解的保护屏障。SEI被认为在新兴的水性电池的高浓度盐包水电解质（WISE）中发挥着类似的作用，但其性质仍然未知。
Angew.：高浓度水电解质中钾插入材料析氢和固体电解质相间发展的原位观察
在此，东京理工大学Shinichi Komaba团队利用先进的扫描电化学显微镜（SECM）和操作电化学质谱（OEMS）技术来深入探究高浓度WISE中SEI的生成。该工作首次展示出明显的钝化结构，其表观电子转移速率与LIBs中发现的SEI相似。
原位分析表明，当PTCDI阶跃至低电位（相对于Ag/AgCl，约-1.3V）时，钝化结构稳定。然而，观察到的SEI在表面是不连续的，并且随着电极达到更极端的电势而发生H2析出。OEMS测量进一步证实，当从稀电解质变为浓电解质时，可检测的H2相对于Ag/AgCl从-0.9 V转变为<-1.4 V。
Angew.：高浓度水电解质中钾插入材料析氢和固体电解质相间发展的原位观察
图1. PTCDI电极在55 mol/kg K (FSA)0.6(0Tf)0.4电解质中的循环行为和电化学阻抗谱
总之，该工作通过基于 SECM 和 OEMS 的先进分析方法揭示了高浓度WISE K(FSA)0.6(0Tf)0.4·1H2O 中 SEI形成的关键细节。与之前 WISE 中的SECM 结果相比，作者发现 PTCDI 的 SEI 形成过程本质上是显着钝化的。此外，循环后的 SECM 分析显示，钝化结构似乎不完整且含有孔洞。使用 SECM 进行的原位分析显示，当 PTCDI 电极达到相对于 Ag/AgCI 的电位 -1.3 V 时，表面上仍保留有钝化结构。因此，SEI 的形成发生在更正的电位下有利于 H2 的析出，但是当电极被扫到更极端的负电位时，所研究的 SEI 不能阻止 H2 的析出。总而言之，该项工作将鼓励更多科研人员进一步探索SECM和OEMS作为先进的表征方法，并将其与传统电池测量相结合，提供更深入的见解。
Angew.：高浓度水电解质中钾插入材料析氢和固体电解质相间发展的原位观察
图2. WISE电解质的在线电化学质谱
In-situ Observation of Evolving H2 and Solid Electrolyte Interphase Development at Potassium Insertion Materials within Highly Concentrated Aqueous Electrolytes, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202307446

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