武大/西交Angew.：引入CaO，通过电化学CO2还原高效制备碳纳米管/金属@碳纳米管

熔盐电化学CO₂还原是一种缓解环境危机和生产高附加值产物的有前途的策略。然而，该技术受到了Li价格飙升的阻碍。在实际应用中，工业含CO₂烟气中的金属氧化物(MO_x)杂质通常会对CO₂的转化率产生负面影响，在通过管道进入CO₂电解槽之前，必须消除工业烟气中的MO_x粉尘。结合CO₂RR与MO_x粉尘还原熔盐反应制备高功能金属/碳可以实现直接利用工业含CO₂烟气制备高附加值产品，这不仅实现了CO₂的有效利用，而且也显著降低了CO₂电解的成本。

基于此，武汉大学肖巍、西安交通大学王章洁和宁晓辉等报道了一种CaO诱导的阳极-阴极协同策略，以原位捕获和将CO₂转化为先进的材料。具体而言，研究人员设计了一种类似植物光合作用的CO₂-O₂系统，即在熔融CaCl₂-NaCl中引入了CaO，并以SnO₂和石墨分别作为阴极和阳极。

在该系统中，石墨阳极参与阳极氧化反应，并与熔融盐中的O²⁻(CaO)结合形成CO₃²⁻(CaCO₃)；所得到的CO₃²⁻迁移到阴极，并经过还原反应形成碳纳米管。SnO₂和CaCO₃的共同还原通过CaC₂介导的成核过程将Sn限制在CNT(Sn@CNT)中，释放的O²⁻迁移到阳极并被氧化为O₂。具体过程如下：

Cathode: SnO₂+4e⁻=Sn+2O²⁻

Anode: 2O²⁻+ C=CO₂+4e⁻

Capture: CO₂+O₂⁻= CO₃²⁻

Cathode: CO₃²⁻+4e⁻=CNT+3O²⁻

Anode: 2O²⁻=O₂+4e⁻

Overall: SnO₂+C (anode)=Sn@CNT (cathodic product)+O₂ (anodic product)

通过该通用合成方法，在熔融盐中加入不同的MO_x(M=Sn、Zn和Fe)，成功制备了Sn@CNT、Zn@CNT和Fe@CNT。其中，Sn@CNT具有优异的锂存储性能，在1000 mA g⁻¹下进行400次循环后，重量容量高达510 mAh g⁻¹，体积容量高达750 mAh cm⁻³。

此外，Zn@CNT(可用于水锌离子电池)和Fe@CNT(可用于电催化析氧)也具有突出的潜在应用潜力。综上，本研究表明，熔盐电解CO₂是一种创新的碳纳米管制备方法，其在无催化剂、低温和环境经济可行性方面具有优势。

Pure and Metal-confining Carbon Nanotubes through Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide in Ca-based Molten Salts. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306877

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