​骆静利Angew.：促进纳米粒子溶解且保持钙钛矿结构，实现稳定CO2电解

具有溶解纳米颗粒(P-eNs)的钙钛矿已广泛应用作固体氧化物电池的电催化剂，用于能量转化和存储。然而，由于钙钛矿宿主在溶解促进过程中缺乏对结构演化的控制，限制了溶解促进钙钛矿的结构开发。解决上述问题的关键之一是控制钙钛矿基质的相演化，同时促进溶解，但目前仍然缺乏有效和直接的方法来抑制相变而不影响溶解。此外，由于缺乏对不同纳米颗粒支撑的P-eNs电解过程的系统研究，阻碍了对钙钛矿在电催化中的作用的深入了解。

基于此，阿尔伯塔大学骆静利课题组报道了一套控制宿主钙钛矿相演化而不影响钙钛矿Sr₂Fe_1.2Ni_0.3Mo_0.5O_6-δ(SFN₃M)上的溶解的策略，即在促进溶解的同时对宿主钙钛矿的相结构进行了微调，并强调了钙钛矿支架结构在溶解促进的P-eNs上发生的催化反应中的重要作用。

特别是，促进Fe-Ni纳米颗粒的溶解和保持宿主钙钛矿的相结构之间的平衡已经被B位补充策略打破，从而扩大了溶解促进钙钛矿的范围。以固体氧化物电解池(SOEC)中的二氧化碳(CO₂)电解研究为例，研究人员证明了通过控制宿主钙钛矿从双钙钛矿(DP)向层状钙钛矿(LP)结构的相演化，可以选择性地提高P-eNs的催化活性和稳定性。

结合实验和理论计算结果，研究人员揭示了操纵钙钛矿结构可以优化表面化学环境，加强表面-体相互作用，从而主导阴极动力学响应施加的电压，甚至改变速率限制步骤。

此外，提出了两个结构因素：宿主钙钛矿本身的结构稳定性和可还原B位点阳离子的浓度，能够预测P-eNs对二氧化碳电解的稳健性。综上，精确调节宿主钙钛矿结构的方法可以为各种电催化反应下的P-eNs设计提供指导，并有助于全面理解P-eNs基材料的催化机理。

Phase Transition Engineering of Host Perovskite toward Optimal Exsolution-facilitated Catalysts for Carbon Dioxide Electrolysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202305552