​南大郭少华AFM：平衡晶格氧活性和可逆性获得729.7Wh/kg钠电正极！

图1 材料表征

南京大学郭少华等首次成功将钴引入Na_x[Li_yMn_1-y]O₂体系，开发出兼顾晶格氧活性和可逆性的Na_0.7[Li_0.2Mn_0.7Co_0.1]O₂（NLMCO），其超高能量密度可达729.7 Wh kg^-1，大大超过了最先进的NLMO（638.4 Wh kg^-1）。

图2 首次充放电曲线及能量密度对比

得益于电子结构的调整，电子顺磁共振波谱（EPR）、原位差分电化学质谱（DEMS）和恒流充放电结果发现，NLMCO中带有电子空穴的氧化晶格氧得到有效稳定，未检测到氧分子释放，而NLMO在高晶格氧活化状态下会出现氧分子释放，从而导致NLMCO的晶格氧可逆性高于NLMO。

此外，原位X射线衍射（XRD）显示，由于NLMCO具有坚固的TMO₆框架，因此NLMCO表现出比NLMO更好的结构稳定性，尤其是在晶格氧氧化阶段。最后，NLMCO的电子结构和晶体结构调制确保了其在高晶格氧活性下出色的氧化还原性，从而产生了超高的能量密度。

图3 NLMO和NLMCO中锂活化晶格氧和Co稳定晶格氧的示意图

Ultra-High-Energy Density in Layered Sodium-Ion Battery Cathodes through Balancing Lattice-Oxygen Activity and Reversibility. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305470