​刘平ACS Energy Letters：耐200℃的锂硫电池用聚合物正极！

固态锂电池特别适合在高温甚至是超高温（>100℃）下运行。然而，在这些条件下，氧化物正极材料与高导电性的硫化物基电解质是不稳定的，此外元素硫由于其绝缘性能而利用率低。

图1 通过固液反应合成poly-SCN的步骤

加州大学圣地亚哥分校刘平等开发了一种离子液体介导的聚硫氰酸酯（poly-SCN）的合成工艺，并将其作为富硫正极使用。温和的反应条件防止了热诱导的分解，并导致了高硫负载。此外，用这种方法合成的聚-SCN比用机械合成的聚-SCN具有更均匀的粒径分布。

结果，该材料具有均匀的、亚微米级的颗粒大小和大于55%的硫含量，表现出良好的热稳定性，超过200℃。

图2 poly-SCN在100℃下作为固态电池正极的性能

受益于上述优势，当poly-SCN被用作全固态电池（ASSB）的正极时，在100℃下实现了超过800 mAh g^-1的比容量。机理研究表明，在放电过程中，poly-SCN中的C-S和S-S键随着Li₂S的形成而被裂解。

并且，在充电过程中，观察到poly-SCN结构的重新形成。可扩展的合成过程、高热稳定性、高硫含量和高容量使poly-SCN成为高温固态电池的一个有希望的候选材料。

图3 poly-SCN锂化/脱锂过程中的反应机理

Polythiocyanogen as Cathode Materials for High Temperature All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00659