Small：Pt单原子！Pt团簇！Pt纳米颗粒！帮助催化剂获得超高析氢反应质量活性！

在能源和化学领域需要脱碳的背景下，绿色氢作为能源载体(燃料)发挥着关键作用。电解水，即H₂O分解为H₂和O₂的电化学过程，被认为是利用可再生能源生产高纯度H₂最有前景的技术之一。

其中质子交换膜电解水(PEMWE)基于酸性条件下的电解水，与碱性电解水相比具有工作电流密度高、气体纯度高和占地面积小等优点，但是存在需要利用大量铂族金属(如Pt、Ir或Ru)的问题。因此，这也迫使研究人员设计高活性和稳定的电催化剂来减少贵金属负载，进而提升能源装置的整体能量转换效率。

基于此，弗赖堡大学Anna Fischer等人在掺杂N的介孔碳纳米球上合成了由Pt单原子、簇和纳米颗粒混合组成的高度分散的Pt催化剂，不仅提高了Pt的利用率，还提升了催化剂的催化性能。

为了证明介孔结构的优势以及相关的较高的Pt分散在电解水中的优势，本文使用三电极旋转盘电极系统，通过线性扫描伏安法(LSV)等测试评估了负载20wt% Pt/MPNC(介孔N掺杂碳)和Pt/CNF以及商业Pt/C(20wt% Pt)在H₂饱和的0.5 M H₂SO₄中的电催化活性。从电解水的实际角度来看，几何电流密度(mA cm^-2_geo)和质量活性(A mg^-1_Pt)是重要的参数。

首先，测试结果表明，在相同的Pt负载下，Pt/MPNC的几何电流密度最大，在20 mV_RHE的过电位下，Pt/MPNC(68±4.2 mA cm^-2_geo)的几何电流密度分别是商业Pt/C(16±2 mA cm^-2_geo)和Pt/CNF(2.6±0.9 mA cm^-2_geo)的4.2倍和26倍，并且Pt/MPNC在10 mA cm^-2_geo时的过电位也最低(只有12±0.5 mV，而Pt/CNF的过电位为38.5±3.5 mV)。

此外，Pt/MPNC对析氢反应(HER)的质量活性也最高，为5.45±0.35 A mg^-1_Pt(在-20 mV_RHE)，高于其他两种催化剂的质量活性(Pt/CNF为0.21±0.08 A mg^-1_Pt，Pt/C为1.28±0.16 A mg^-1_Pt)。令人惊讶的是，本文通过比较不同Pt负载的Pt/MPNC的性能发现，随着Pt负载的降低，Pt/MPNC的几何活性降低，但Pt质量和催化剂质量活性显著增加。

在优化了Pt负载后，Pt/MPNC表现出超高的Pt质量活性和催化剂质量活性(在-50 mV_RHE时分别为(56±3) A mg^-1_Pt和(11.7±0.6) A mg^-1_cat)，分别是目前报道的最高的Pt质量活性和最高的Pt单原子/簇催化剂的质量活性的1.5±0.1和58±3倍。

在这项工作中，研究人员合成了负载在介孔N掺杂碳(MPNC)纳米球上的高度分散的Pt以改善催化剂的HER性能。聚苯胺-二氧化硅纳米复合材料热解制备的MPNC纳米球具有高度单分散性，粒径为(298±23) nm，多孔性强，整个粒子体积内相互连通的介孔为(24±2) nm。通过浸渍法，将20 wt%的Pt沉积在聚苯胺衍生的MPNC纳米球上以及聚苯胺衍生的无孔N掺杂的碳纳米纤维(CNF)上。

通过比较MPNC纳米球载体和CNF载体，结合X射线衍射分析(XRD)，X射线光电子能谱(XPS)，像差校正的环形暗场扫描透射电子显微镜(ac-ADF-STEM)，X射线吸收光谱(XAS)和电化学CO剥离测试，MPNC纳米球的介孔结构有利于形成高度分散的Pt单原子，簇和纳米颗粒。高度分散的Pt赋予了Pt/MPNC催化剂较大的电化学表面积和优异的HER几何活性和Pt质量活性。总之，本文的制备策略可以为未来设计用于其他应用的电催化剂提供一定的思路。

Ultrahigh mass activity Pt entities consisting of Pt single atoms, clusters, and nanoparticles for improved hydrogen evolution reaction, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202205885.

https://doi.org/10.1002/smll.202205885.

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