韩布兴/吴海虹/康欣晨JACS: 三元离子液体基电解质耦合大块金属电极，用于高效电还原CO2制CO

通过电化学CO₂反应(CO₂RR)将CO₂还原为燃料和增值化学品，对人类社会的可持续发展具有重要意义。目前人们主要致力于设计和改性固体催化剂以提高活性和选择性，而大多数电极在CO₂电还原过程中经历了严重的失活和竞争性析氢反应，这严重降低了反应性能。

此外，电解质对CO₂电还原也起着关键的作用。离子液体基电解质有利于获得较大的电流密度，有利于C₁产品的生产。然而，在基于IL的电解质中，严重的电极失活和HER仍有待解决。

基于此，华东师范大学韩布兴、吴海虹和中科院化学研究所康欣晨等利用块状金属电极与三元离子液体(IL)电解质(1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/MeCN)实现高效电还原CO₂制CO。电化学性能测试结果显示，在不同体积金属电极上，CO₂电还原为CO的电流密度明显增大，并且三元电解液中的HER得到很好的抑制。更重要的是，在商业铜电极上，在较宽的电位范围(−2.2~−2.5 V vs Ag/Ag⁺)内，获得了约100%的CO法拉第效率(FE_CO)。

实验结果和理论计算表明，在三元电解质中，一种IL破坏了另一种IL在MeCN中的聚集行为以获得更均匀的结构，这不仅促进了CO₂的扩散，而且增加了对电极表面的润湿性。在工作条件下，两种IL阳离子在电极表面水平方向和垂直方向同时排列，提高了表面咪唑阳离子的浓度和致密度；致密的咪唑阳离子层增加了电极上的CO₂浓度，限制了CO₂分子在电极表面的扩散，促进了反应的进行。

因此，在工作条件下，电解液对电极的良好润湿性和电极表面的高CO₂浓度导致了较高的电流密度，以及垂直排列的C₁₂mim⁺形成疏水层，抑制H⁺的扩散，从而有效地抑制HER以获得大的FE_CO。

Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electro-reduction of CO₂ over Bulk Metal Electrodes. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03259

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韩布兴/吴海虹/康欣晨JACS: 三元离子液体基电解质耦合大块金属电极，用于高效电还原CO2制CO

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