刘宇/杨程ACS Energy Lett.：能量密集水系电池的浓缩氯基电解质可实现可逆Cl3-/Cl-氧化还原

氯的氧化还原具有高电势和比容量，在储能应用中引起了广泛关注，但它在水性电解质中会发生不期望的歧化反应，这阻碍了其发展。

在此，中国科学院上硅所刘宇研究员&杨程副研究员团队通过金属卤化物络离子的独特增溶作用，以低成本构建高浓度氯化物(超过30 m)电解质来稳定氧化产物并抑制副反应，Cl₃^–/Cl^–氧化还原对在1.0 V vs SCE下表现出高达96.0%的高度可逆性。

基于高浓度电解质的所制造的Zn-Cl₃全电池在近乎中性的系统中在1.0 mA cm^-2下表现出2.02 V的超高工作电压。特别是，证明了室温下转换效率的提高以及4000次循环的持久循环稳定性。

图1. 使用9M20C电解质的三电极系统中Cl₃^–/Cl^–氧化还原过程的表征

总之，该工作通过金属卤化物络离子的增溶作用构建高浓度的氯化物盐，成功制备了几种低游离水活度电解质，其在室温下具有96.0%的高库仑效率，同时保持了相对较高的水含量(最低至21.5 wt%)，以保证电解质的安全性和优异的离子电导率。在此基础上，基于更浓电解质的Zn-Cl₃-全双离子电池在近中性系统中在1.0 mA cm^-2下表现出2.02 V的超高工作电压和优越的倍率性能。

特别的，所制造的器件表现出前所未有的耐用循环寿命(超过4000次循环)，几乎没有容量损失，这在水系系统中几乎没有报道过。因此，该工作为新型锌氯氧化还原液流电池(RFB)的设计提供启示，该电池具有高能量密度和持久的使用寿命，适合实际应用。

图2. 电池性能

Concentrated Chlorine-Based Electrolyte Enabling Reversible Cl3–/Cl– Redox for Energy-Dense and Durable Aqueous Batteries ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01802