AEM：iPANI@rGO-CNTs助力稳定耐用、高倍率的全Li-S电池

目前，锂-硫（Li-S）电池存在严重的多硫化物穿梭现象，硫正极氧化还原动力学缓慢，Li负极枝晶生长不可逆等问题。

基于此，澳大利亚格利菲斯大学张山青教授和Chao Xing、扬州大学Pan Xue及广东工业大学陈浩博士等人报道了一种正极和负极双界面工程策略。

正极采用模拟聚苯胺（iPANI）实现能量工程，诱导多硫化物的中能级吸附，催化硫物种的氧化还原转化，并将iPANI自组装到还原氧化石墨烯（rGO）和碳纳米管（CNTs）集成的支架上（iPANI@rGO-CNTs），实现形态工程。对于负极，iPANI@rGO-CNTs复合材料的高导电性和亲Li性以及多孔纳米结构有利于Li离子的均匀沉积，显著阻止了Li枝晶的生长。

通过密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了这些亚胺和胺键对LiPSs的吸收能力。对于去质子化（-NH-）胺，质子化前后Li₂S₈的吸附能分别为-0.38 eV和-0.91 eV。对于去质子化亚胺（-N=），质子化后的吸附过程放热减弱，其值在-0.63至-0.55 eV之间变化。由于较小的垂直和绝热激发能，处于单重态基态（S₀）的质子化亚胺（-NH⁺=）可以被激发到第一三重态（T₁）。

此外，作者还研究了iPANI@rGO-CNTs对LiPSs的强锚定作用。在6和12 h后，iPANI@rGO-CNTs对深黄色Li₂S₆溶液的脱色效果比rGO-CNTs支架和SP更彻底。N-Li峰在高分辨率N 1s中的存在表明iPANI@rGO-CNTs与LiPSs之间存在很强的相互作用。值得注意的是，iPANI@rGO-CNTs优异的锚定性能是可逆化学反应增强氧化还原动力学的先决条件。

Interfacial Engineering on Cathode and Anode with Iminated Polyaniline@rGO-CNTs for Robust and High-Rate Full Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.202300646.

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AEM：iPANI@rGO-CNTs助力稳定耐用、高倍率的全Li-S电池

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