电池顶刊集锦：楼雄文、杨勇、麦立强、李宝华、陈立宝、李爽、闫鹏飞、赵焱、陈月皎、史建平等成果！

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1. 楼雄文Angew：双金属MOF增强锂硫电池的氧化还原动力学和多硫化物捕获
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鉴于硫资源的高理论能量密度和低成本，锂硫（Li-S）电池被认为是下一代储能系统有前途的候选者。抑制多硫化物扩散和促进氧化还原动力学是锂硫电池面临的主要挑战。
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图1 ZnCo-MOF-NBs的形貌表征
新加坡南洋理工大学楼雄文等通过连续的阳离子和配体交换方法设计和制备了一种独特的ZnCo基双金属有机框架纳米盒（ZnCo-MOF-NBs），以作为Li-S电池的功能性硫宿主。
研究显示，原子分散的Co-O4位点显示了对LiPSs的强烈吸附，并在电催化作用下促进LiPSs的氧化还原动力学。中空结构不仅可以封装足够的硫并容纳其大量的体积膨胀，还可以物理地抑制LiPSs的恶性扩散，从而确保循环寿命的延长。
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图2 Li-S电池的性能研究
因此，ZnCo-MOF/S正极在0.1C时表现出1076 mAh g-1的高可逆容量，并在0.5C时具有300次以上的循环稳定性，每循环的容量衰减为0.048%，库伦效率稳定在98%以上。此外，即使在1.0 C下循环，ZnCo-MOF/S电极也能实现300次的稳定循环，每循环的容量衰减率为0.023%。这项工作将为Li-S电池和其他先进硫基储能系统的空心MOF基宿主的设计提供新的灵感。
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图3 对多硫化物的吸附研究
Bimetal-Organic Framework Nanoboxes Enable Accelerated Redox Kinetics and Polysulfide Trapping for Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305828
2. 杨勇/闫鹏飞/范鑫铭等Angew：量化锂离子电池中单晶富镍正极的退化
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单晶LiNi1-x-yCoxMnyO2（SC-NCM，x+y+z=1）正极以其高结构稳定性和在长期循环中减少的不良副产物积累而闻名。尽管使用SC-NCM正极材料已经取得了进展，但对正极退化机制的详细研究却很少。
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图1 不同截止电压下的电池性能对比
厦门大学杨勇、北京工业大学闫鹏飞、中南大学范鑫铭、卡尔斯鲁厄理工学院Wengao Zhao等通过研究电池的循环性和跟踪SC-NCM（LiNi0.65Co0.15Mn0.20O2，简称SC-NCM65）颗粒的表面组成和结构的演变来量化退化参数。
研究发现，这些电池在4.4到4.6V Vs. Li+/Li的截止电压时显示出类似的稳定性。然而，在4.7V Vs. Li+/Li时，观察到严重的容量衰减。值得注意的是，在4.7V运行时的退化不是电解液分解的结果，而是由于随着岩盐（NiO）表面形成的增加，Li+扩散性下降。作者证明，循环的SC-NCM65表面的无序NiO型层的厚度与它的容量损失呈线性关系。
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图2 SC-NCM65循环后的形貌和结构表征
密度函数理论（DFT）证实，层状结构表现出比岩盐相更低的锂扩散能量障碍，从而具有更快的传输动力学。NiO型层阻碍了锂离子的传输，因为它拥有比层状氧化物结构低得多的锂扩散率。COMSOL Multiphysics模拟进一步证实了岩盐的形成是由于Li+电荷传输动力学迟缓而导致的退化。综上所述，在这项工作中，作者探索了一种（准）单晶NCM正极材料，即使在恶劣的条件下也显示出良好的性能，并通过将NiO型表面的形成、截止电压和循环数联系起来，对退化进行了量化。
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图3 循环性能和表面相变之间的相关性的研究
Quantifying Degradation Parameters of Single-Crystalline Ni-Rich Cathodes in Lithium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305281
 
3. 赵焱/麦立强/李兆槐AM：基于超均匀和功能化纳米离子分配器的无枝晶锂金属电池
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具有均匀孔隙和功能化表面的离子隔膜在解决锂金属电池的锂枝晶问题方面显示出巨大的潜力。
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图1 材料制备及表征
四川大学赵焱、武汉理工大学麦立强、江汉大学李兆槐等设计了一种具有高度有序纳米通道和多功能表面的离子分流隔膜（M-NC@MXene/PP）。实验结果和各种理论模拟都证明了它在传统和先进的锂金属电池系统中的巨大应用潜力。高度有序的纳米通道可以有效地均化通过隔膜的锂离子流的梯度浓度，这会促进电解液和负极之间界面上的离子再分配，从而实现了锂的平坦和致密沉积。
此外，原子上分散的过渡金属促进了电子的捐赠和与阴离子的协调。因此，它们可以有效地调节锂盐的分解速度，稳定电解液的溶剂化构型，并提高锂沉积和剥离的动力学。
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图2 电化学性能研究
电化学性能表明，Zn-NC@MXene/PP隔膜在锂沉积/剥离过程中实现了高而稳定的CE，并大大延长了锂负极的循环寿命。在全电池应用中，Li||Ni83软包电池显示循环寿命延长了5倍（150次循环后的容量保持率为93.9%），能量密度为305 Wh kg-1。
这些结果表明，在更大尺寸的软包电池模型中，将锂金属与高镍正极耦合在一起，可能会导致未来的高能量密度超过400 Wh kg-1。此外，Li-S电池的循环寿命也得到了显著的改善，每循环的容量衰减为0.04%。
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图3 理论计算
Ultra-Uniform and Functionalized Nano-Ion Divider for Regulating Ion Distribution toward Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302418
 
4. 李爽/任杰JACS：准确预测用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂
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MXenes，二维过渡（2D）金属碳化物/氮化物，由于其多样化的氧化还原活性位点和快速的电子转移，已经显示出作为正极催化剂加速锂硫（Li-S）电池中多硫化物（LiPSs）转化的前景。然而，从成千上万的MXenes中有效地筛选出最佳的正极催化剂是具有挑战性的。
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图1 研究方法示意图
南京理工大学李爽、任杰、中科院长春应化所Wei Liu等通过建立一个模型，来研究影响不同MXene表面上限速硫还原反应（SRR）活性的复杂吸附物-基质相互作用来解决这个问题。该模型能够快速、准确地探索用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂。具体而言，作者以一类MXenes为例，通过结合不同的端点和次表层过渡金属，研究了表面位点的局部化学环境与Li-S电池正极限速步骤的反应活性之间的关系。
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图2 从Li2S2到Li2S转化过程中三种可能的反应途径
研究发现，在LiPSs从Li2S2到Li2S的转化过程中，表面端接和表面下过渡金属都有主导作用。考虑到终止物的p轨道能级和表面下过渡金属的电负性的影响，作者提出了一个简单而通用的限速SRR活性模型。该模型的准确性通过比较DFT计算中吉布斯自由能差异的结果得到了证实。利用这个模型，这项工作筛选了Ti2CS2、Mo2CS2和W2CS2作为促进Li-S电池中LiPSs转换的潜在有前景的催化剂。
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图3 模型关系及DFT计算对比
Effective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01834
5. 李宝华/王贤树AM：定制三齿配位溶剂化鞘，实现高稳定锂金属电池
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通过溶剂分子设计来优化电解液已被认为是稳定锂金属电池的一种有效方法。然而，Li+与溶剂分子的配位模式很少被考虑。
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图1 电解液设计
清华大学深圳国际研究生李宝华、昆明理工大学王贤树等首次提出了一种新的非单齿策略，即双/三齿配位，通过使用非氟化溶剂（双（2-甲氧基乙氧基）甲烷，简称”BME”）来调整溶剂化结构。研究显示，BME为Li+提供的多氧配位产生了与传统的1,2-二甲氧基乙烷（DME）大不相同的溶剂化特征。
通过在BME中溶解双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)，在稀释浓度(1.0M)下实现了单盐、单溶剂配方，即LiFSI-BME电解液。它可以促进阴离子聚集的溶剂壳的形成，从而有助于形成富含无机物的SEI，进而增强离子传输动力学，并实现可逆的锂沉积/剥离，以及在广泛的温度范围内的无枝晶形态。
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图2 半电池性能
因此，所开发的电解液在具有50微米薄的锂箔的对称电池中表现出1400小时的超稳定循环。当与高负载的LiFePO4搭配时，全电池在500次循环后保持了92%的容量，并在-10℃至60℃的宽温度范围内提供了更好的电化学性能。此外，这一概念在软包电池（570毫安时）中得到了验证，其在100次循环后实现了99.5%的容量保持。这一关于电解液工程的全新见解为实用高性能金属锂电池提供了指导。
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图3 全电池性能
Unique Tridentate Coordination Tailored Solvation Sheath Towards Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303347
 
6. 陈月皎/陈立宝AFM：为高性能锌电池设计24 μm的超薄复合锌负极
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锌金属负极会出现不可控的枝晶和寄生反应，这往往需要大厚度的锌箔，从而导致容量过剩，利用率极低。
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图1 材料制备及表征
中南大学陈月皎、陈立宝等开发了一种超薄的Zn复合负极（24 μm）。具体而言，这项工作采用真空蒸发法在铜箔上制备一个稳定的疏水层，包括重新聚合的四氟乙烯和碳化成分（表示为(C2F4)n-C@Cu)，以引导Zn2+的均匀沉积而不产生枝晶和副反应；进一步在预沉积5 mAh cm-2的锌后，可以得到厚度为≈24 μm的超薄复合锌负极C2F4)n-C@Cu@Zn。(C2F4)n链使C2F4)n-C@Cu界面具有较低的吸附能，可使电荷在该层下转移更多。
此外，由于其良好的疏水性，该保护层可以防止H2O对沉积锌的破坏。同时，该层中半离子状态的氟的存在可以作为亲锌位点来诱导Zn2+的快速转移。
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图2 半电池性能
受益于上述优势，C2F4)n-C@Cu电极在2 mA cm-2的条件下，在3000次循环中表现出99.6%的高平均CE。以商业化的20 μm锌箔为基准，C2F4)n-C@Cu@Zn负极实现了更高的稳定性（在1 mA cm-2下1200小时），而20μm锌箔只有100小时。此外，当与V2O5正极配对时，Zn复合负极使全电池在2500次循环后实现了88%的保留率。
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图3 全电池性能
Engineering an Ultrathin and Hydrophobic Composite Zinc Anode with 24 µm Thickness for High-Performance Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303466
 
7. 史建平AM：硅藻土模板合成单原子钴掺杂MoS2/碳，实现高性能储钠
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二维（2D）过渡金属二氯化物（TMDCs）和单原子催化剂（SACs）因其层状结构和最大的原子利用效率而成为有前途的能源转换/储存电极。然而，这种两类材料的结合以及相关的钠存储应用仍然是艰巨的挑战。
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图1 SA Co-MoS2/C的合成示意
武汉大学史建平等设计了一个巧妙的以硅藻土为模板的合成策略，来制备单原子钴掺杂的MoS2/碳（SA Co-MoS2/C）复合材料，以实现高性能的钠存储。SA Co-MoS2/C作为钠离子电池(SIBs)负极的优势可以总结为以下几点：（1）硅藻土独特的生物形态结构为合成高负载的Co单原子提供了丰富的锚定位点；（2）Co掺杂改变了MoS2的电子结构，提高了导电性，并促进了Na原子的迁移；（3）SA Co-MoS2/C的分层结构和足够的孔隙率有助于稳定结构，缓冲充电/放电过程中的体积膨胀。
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图2 SA Co-MoS2/C的电化学性能
得益于独特的分层结构、高电子/钠离子传导性和丰富的活性位点，所获得的SA Co-MoS2/C表现出显著的比容量（0.1 A g-1时为604.0 mAh g-1）、高倍率性能和出色的长循环稳定性。特别是由SA Co-MoS2/C负极和Na3V2(PO4)3正极组成的钠离子全电池表现出惊人的稳定性，循环次数超过1200次。此外，作者借助密度函数理论计算和原位实验表征，阐明了其内部钠存储机制。这项工作不仅代表了在二维TMDCs上合成SACs方面的重大飞跃，而且为钠离子电池的实际应用提供了关键的一步。
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图3 钠离子全电池性能
Diatomite-Templated Synthesis of Single-Atom Cobalt-Doped MoS2/Carbon Composites to Boost Sodium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202211690
 
8. AFM：溶剂驱动获得纳米多孔结构，助力10C下6000次储钠！
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金属纳米颗粒在胶体溶液中的凝聚是一种普遍、无处不在的现象。
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图1 金属纳米颗粒的自组装
高丽大学Jae-Chul Lee等利用上述行为，开发了一条简单而有效的路线，它可使微米级金属在特定的电解液溶剂中自发地转化为纳米多孔结构。根据经典的酸碱反应理论和基于密度泛函理论的量子化学，作者得出了选择适合生成纳米多孔结构的溶剂和对应金属的标准。基于此，这项工作通过采用所开发的方法对由未经处理的微米级Sn、Pb和Bi颗粒（20-100μm）制成的负极进行合金化处理。
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图2 溶剂和金属纳米颗粒之间的反应
结果，所处理后的三种材料在用作钠离子电池的负极时，在10C下分别实现了592、423和383 mAh g-1的高容量，并获得了3000、4000和6000次循环。此外，作者将同一方法进一步扩展到转换型负极，其中微米级CuS负极在10C下储存了546 mAh g-1，并运行了超过4300次。这项研究为选择溶剂提供了基本框架，以实现具有大容量、长循环寿命和优良倍率性能的低成本负极。
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图3 电化学性能对比
Solvent-Driven Transformation of Microsized Metal Particles into a Nanoporous Structure and Its Application to Ultrafast-Charging Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301552

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