庞欢/黄文欢Angew.：离子液体约束的MOF/聚合物膜助力固态锂金属电池！

追求高功率密度、高安全性的锂金属电池对于开发下一代储能装置至关重要，但无法控制的电解液降解和由此形成的不稳定固体电解质界面（SEI）使这项任务极具挑战性。

图1 材料设计及制备

扬州大学庞欢、陕西科技大学黄文欢等构建了离子液体（IL）封装的MOF/聚合物3D多孔膜，用于实现具有Janus异质结构的富LiF/Li₃N-SEI膜在纳米纤维上的原位电化学转化。

具体而言，作者采用静电纺丝法制备了Li-IL约束的三维多孔PAN@ZIF膜，以用作固态锂金属电池隔膜，用于可控地构建电池中的SEI，提高电池的电化学性能。

这种结合到隔膜中的3D Janus SEI提供了快速的Li⁺传输路径，显示出8.17×10^-4 S cm^-1的优异室温离子电导率和0.82的高Li⁺转移数。

图2 隔膜特性和半电池性能

这项工作利用低温TEM图像和理论计算模拟了LiF/Li₃N在SEI中的转变机制和锂枝晶的沉积。

研究显示，在充电/放电过程中，ZIF沸石孔中的路易斯酸金属位点和受限离子液体促进了TFSI-和NO₃-分解为覆盖在纳米纤维上的LiF和Li₃N，诱导了PAN@ZIF/IL电解质中Janus型SEI的原位电化学转化。

得益于LiF/Li₃N-SEI膜独特的分级纳米/微米结构，实现了快速的Li⁺传输动力学和对锂枝晶的有效抑制。因此，组装的Li//LFP、Li//NCM-811全电池具有高可逆容量、良好的倍率性能和循环稳定性。

图3 全电池性能

Stabilizing Solid-state Lithium Metal Batteries through In Situ Generated Janus-heterarchical LiF-rich SEI in Ionic Liquid Confined 3D MOF/Polymer Membranes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304947

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庞欢/黄文欢Angew.：离子液体约束的MOF/聚合物膜助力固态锂金属电池！

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